Το αρχείο περιέχει αλληλογραφία (συμπεριλαμβανομένων και μεταθανάτιων επιστολών στη σύζυγό του Λέλα), αποκόμματα εφημερίδων και φωτογραφίες κυρίως από το 1952 έως το 1988, αλλά και από τα πρώτα χρόνια της ζωής του Μυλωνά στη Σμύρνη, δοκίμια για τον Γ. Μυλωνά και καρτέλες που αφορούν στα μαθήματά του στο Πανεπιστήμιο Washington, Saint Louis και συλλογή έργων ζωγραφικής.

Το αρχείο περιλαμβάνει βιβλίο ζωγραφικής με σκίτσα μελάνης και υδατογραφίες εμπνευσμένες από τους συστρατιώτες του, τα μέρη όπου έζησε και τα ηπειρωτικά τοπία που είδε στο αλβανικό μέτωπο το 1940-1941.

Η συλλογή αποτελείται από οικογενειακή αλληλογραφία, διάφορα έγγραφα (λογαριασμούς, βραβεία, σημειωματάρια, φωτογραφίες) και σχέδια ζωγραφικής.

Το αρχείο περιλαμβάνει χειρόγραφα, μεταφράσεις των έργων του, αλληλογραφία, προσωπικά έγγραφα και αντικείμενα, έργα άλλων, σημειώσεις, αποκόμματα εφημερίδων. Το υλικό για τον Νίκο Καχτίτση περιλαμβάνει χειρόγραφα, αλληλογραφία, αποκόμματα εφημερίδων και διάφορα έγγραφα.