Το αρχείο περιλαμβάνει χειρόγραφα και δακτυλόγραφα έργα του Σ.Μ., επιστολές, προσωπικά έγγραφα, δημοσιεύματα και κείμενα από ραδιοφωνικές εκπομπές, αποκόμματα από τον τύπο - κυρίως δημοσιευμάτων του αλλά και κρίσεων για το έργο του - τεύχη περιοδικών και εφημερίδων που κρατούσε και μεταφράσεις των έργων του. Ακόμα υπάρχουν πολλές μελέτες του έργου του και της συμβολής του στην νεοελληνική λογοτεχνία. Τα τελευταία χρόνια της ζωής του Σ.Μ. είχε αναλάβει και διατηρούσε το αρχείο του ο γιος του Λάμπης, ενώ μετά το θάνατο του συγγραφέα τόσο ο γιος του όσο και οι κληρονόμοι του συνέχισαν να συμπληρώνουν το αρχείο με δευτερογενές υλικό, κυρίως μελέτες άλλων για το Σ.Μ. και το έργο του και αποκόμματα του τύπου για το Σ.Μ.

ΕΝΟΤΗΤΑ Ι: Το έργο/Χειρόγραφα
--Φακ. 13-19, 23-23Α
--Φακ. 61-72: Ημερολόγια, δοκίμια, μυθιστορήματα

ΕΝΟΤΗΤΑ ΙΙ: Το έργο/Έντυπα
--Φακ. 3: Θέατρο
--Φακ. 18: Γαλλικά Άρθρα
--Φακ. 22-23: Δακτυλόγραφα
--Φακ. 24-27Β: Μεταφράσεις
--Φακ. 28: Πρώτα αντίτυπα
--Φακ. 29-32: Ελληνικά και ξένα δημοσιεύματα

ΕΝΟΤΗΤΑ ΙΙΙ: Θέατρο/Τηλεόραση
--Φακ. 13: Θεατρικά έργα σε βιβλία
--Φακ. 15-17, 23
--Φακ. 33-36: Παραστάσεις
--Φακ. 39: Θητείες Γ. Θεοτοκά στο Εθνικό
--Φακ. 73-81: Παραστάσεις-συνεντεύξεις-σενάρια
--Φακ. 88: Μελέτη Βαρβέρη για θεατρικά Γ.Θ.

ΕΝΟΤΗΤΑ ΙV: Αλληλογραφία
Φακ. 4-12

ΕΝΟΤΗΤΑ V: Δημοσιεύματα /Μελέτες
--Φακ. 40-44: Κριτικές
--Φακ. 58: Έντυπα
--Φακ. 82-93: Μελέτες (1979-σήμερα)
--Φακ. 92: Εκδηλώσεις

ΕΝΟΤΗΤΑ VI: Προσωπικά/Οικογενειακά/Επαγγελματικά
--Φακ. 1-3: Μαθητικά
--Φακ. 37-38: Συνέδρια
--Φακ. 45-48: Έντυπα προσωπικά και οικογενειακά
--Φακ. 59: Βιβλιοθήκη Γ. Θ.

ΕΝΟΤΗΤΑ VII: Ποικίλα
--Φακ. 49-57: Έντυπα ταξιδίων
--Φακ. 60: Υλικό Κατσίμπαλη

ΕΝΟΤΗΤΑ VIII: Μετά θάνατον δημοσιεύματα
--ΜΘ Φακ. 1-7

ΕΝΟΤΗΤΑ ΙΧ :Θεατρικά έργα σε κασέτες, βιντεοκασέτες και DVD

ENOTHTA Χ: Συνεντεύξεις

ΕΝΟΤΗΤΑ ΧΙ: Αφίσες

ΕΝΟΤΗΤΑ ΧΙΙ: Διατριβές και αυτοτελείς εργασίες