Το αρχείο περιλαμβάνει την αλληλογραφία ( εισερχόμενη, εξερχόμενη και τηλεγραφήματα ) του Δ. Γούναρη, των ιδιαίτερων γραμματέων του (Α. Δασκαλόπουλου, Τ. Μπουκαούρη, Γ. Πολυζωγόπουλου). Η αλληλογραφία αυτή αφορά κυρίως αιτήματα ιδιωτών, συλλόγων, καθώς και εξυπηρετήσεις μέσω διάφορων υπουργείων. Το αρχείο περιλαμβάνει επίσης, την υπηρεσιακή αλληλογραφία των υπουργείων (Δικαιοσύνης, Συγκοινωνίας, Στρατιωτικών), αποκόμματα εφημερίδων και ποικίλα άλλα τεκμήρια.

Το αρχείο περιέχει υλικό που αφορά την Επανάσταση του 1821 και την τύχη των αγωνιστών, το θωρηκτό “Αβέρωφ”, την καταστολή του αντικινήματος του Ναυτικού (16 Οκτωβρίου 1909), τους Βαλκανικούς πολέμους (ιδιαίτερα τη δράση των μοιρών Αμβρακικού και Ευδρόμων), το κίνημα της Εθνικής Άμυνας, τις σχέσεις με τους Αγγλογάλλους την περίοδο 1916-1917, τη δίωξη της κυβέρνησης Λάμπρου, το θάνατο του βασιλιά Κωνσταντίνου, το νομοθετικό έργο του υπουργείου Ναυτικών (κυρίως το 1916-1917) κ.ά. Περιλαμβάνει προσωπική και υπηρεσιακή αλληλογραφία, υπομνήματα, καταθέσεις σε ανακριτικές επιτροπές, πίνακες συμμετασχόντων στο αντικίνημα του Ναυτικού (1909) και στο κίνημα Θεσσαλονίκης (1916), πρωτόκολλα πίστεως στον βασιλιά, δικαστικές αποφάσεις, σχέδια νόμων, εγκυκλίους, χειρόγραφα αγορεύσεων στη Βουλή, διοριστήρια έγγραφα, κοινοποιήσεις απονομής μεταλλίων, αποδείξεις και ομολογίες οφειλών, ιατρικές γνωματεύσεις, πιστοποιητικά, φύλλα εφημερίδων της κυβέρνησης, φωτογραφίες κ.ά.

Το αρχείο είναι χωρισμένο σε τρεις ενότητες: α) Υπο-αρχείο Γεωργίου Μελά: Η συλλογή περιέχει αυτόγραφα σχέδια τηλεγραφημάτων του βασιλέως Κωνσταντίνου, ιδιόχειρες επιστολές Βενιζέλου προς Κωνσταντίνο, επιστολές και τηλεγραφήματα του Κάιζερ Γουλιέλμου και πρίγκιπος Γεωργίου Β΄ προς Κωνσταντίνο, προσφώνηση Κωνσταντίνου κατά την επίδοση της στραταρχικής ράβδου, υπόμνημα και έκθεση Γ.Στρέιτ, μνημόνιο γερμανικής πρεσβείας κ.ά. (1914-1915), φύλλα Εφημερίδος προσωρινής κυβερνήσεως (Χανιά, Θεσσαλονίκη 1916) , β) Υπό-αρχείο Κωνσταντίνου και Μιχαήλ Μελά: 1. Ημερολόγιο του πλοίου «Μιαούλης» από τον ανθυποπλοίαρχο Κωνσταντίνο Μελά με διάφορα τεχνικά και άλλα στοιχεία πλεύσεως στο υπερωκεάνιο ταξίδι του, το καλοκαίρι του 1900, 2. Φωτογραφικό λεύκωμα αφιερωμένο στον Μιχαήλ Μελά, Γενικό Πρόξενο στην Κωνσταντινούπολη το 1950, με φωτογραφίες εξωτερικές και εσωτερικές του ιατρείου της Ορθοδόξου Κοινότητος Κωνσταντινούπολης, 3. Δελτίο εγγραφής στην Ελληνική Περιηγητική Λέσχη (1950) και γ) Κατάλοιπα του Αλέξανδρου Καραπάνου.

Το μεγαλύτερο μέρος του αρχειακού υλικού ανήκει στον Αλέξανδρο Μερκάτη, αυλάρχη του βασιλιά Κωνσταντίνου, και αφορά κυρίως αλληλογραφία του βασιλιά Κωνσταντίνου και του Αλέξανδρου Μερκάτη κατά την περίοδο του Εθνικού Διχασμού και της Μικρασιατικής Εκστρατείας. Το αρχείο περιέχει επίσης: υπηρεσιακή αλληλογραφία και άλλα της Επιτροπής Ανακτόρων που συγκροτήθηκε μετά την έξωση του Όθωνα (1862-1863), συμβάσεις, σχέδια, πρωτόκολλα του εθνικού δανείου επί κυβερνήσεως Χ. Τρικούπη (1893-1894), προσωπικά του Α. Μερκάτη και άλλων μελών της οικογένειας Μερκάτη, γενεαλογικά δέντρα, κ.ά. Περιλαμβάνεται επίσης μία μελέτη του Αλέξανδρου Μερκάτη με γενεαλογικά στοιχεία, πληροφορίες και σχέδια οικοσήμων που αφορούν τις οικογένειες ευγενών της Ζακύνθου.

[Βλ. επισυναπτόμενη αναλυτική περιγραφή]

Αρχείο Στέφανου Σκουλούδη
Στο αρχείο του Στ.Σκουλούδη βρίσκονται έγγραφα και αλληλογραφία που καλύπτουν τις πολιτικές του δραστηριότητες (κυρίως τις διαπραγματεύσεις ειρήνης στο Λονδίνο 1912-13, την πρωθυπουργία του 1915-16), τα προσωπικά του θέματα (τους διορισμούς του σε δημόσια αξιώματα, τη συμμετοχή του σε συλλόγους και εταιρείες) καθώς και τα περιουσιακά του ζητήματα (ακίνητα, κληρονομικά και φορολογικά) και έχουν χωριστεί σε πέντε θεματικές ενότητες:
I. Πολιτικά
II. Αλληλογραφία
III. Προσωπικά
IV. Ακίνητα Στ.Σκουλούδη
V. Κληρονομικά-Φορολογικά
Στις δύο τελευταίες ενότητες του αρχείου είναι ενταγμένα και μεταγενέστερα του θανάτου του έγγραφα, που συσσωρεύθηκαν από τους εκτελεστές της διαθήκης του και κληρονόμους του, στη διάρκεια της εκποίησης και αξιοποίησης των περιουσιακών του στοιχείων, που αφορούν επίσης άμεσα και έμμεσα τον Στ.Σκουλούδη.
Ολόκληρο το αρχειακό υλικό αποτελείται συνολικά από είκοσι τρεις (23) φακέλους, επτά (7) δεμένους τόμους εγγράφων και επτά (7) βιβλία λογαριασμών. Πολύτιμοι είναι οι χάρτες που περιλαμβάνονταν στο αρχείο και είναι ενταγμένοι στο αρχείο χαρτών του ΕΛΙΑ καθώς και μια σειρά βιβλίων που προέρχονται από την πλουσιότατη βιβλιοθήκη του Στ.Σκουλούδη και περιέχουν συλλογές συνθηκών και διπλωματικών εγγράφων του υπουργείου Εξωτερικών.
Αρχείο οικογένειας Αθηνογένη

Αλληλογραφία του 3ου Ανεξάρτητου Τάγματος Ευζώνων (Οκτώβριος - Δεκέμβριος 1912), αλληλογραφία που αφορά την υπηρεσιακή του εξέλιξη και τα συνταξιοδοτικά του (1913-1940), αποκόμματα εφημερίδων με διάφορα θέματα (1929-1941), διάφορα προσωπικά. Περιλαμβάνεται ένα έντυπο : Δ. Α. Κόκκινου Η μάχη της Αετοράχης Ηπείρου με χειρόγραφες σημειώσεις του Τριαντάκη και δύο τετράδια:
«Εξαγόμενα ενόρκων προανακρίσεων επί στρατιωτικών εγκλημάτων βενιζελικής διοικήσεως κατά τα έτη 1917-1920» και
«Βοηθητικόν ατομικόν βιβλίον ιστορικών σημειώσεών μου ιδία πολέμων 1912-1913 και 1897»

Περιλαμβάνονται τεκμήρια που αφορούν τη συμμετοχή του Π. Τσιτσίλια στην «Πανεπιστημιακή Ένωση», ημερολόγια από τη θητεία του στον στρατό την περίοδο 1915-1916 και από τον πρωταγωνιστικό του ρόλο στη σύντομη αυτονομία των Κυθήρων, φάκελοι σχετικοί με τη θητεία του ως Νομάρχη στην Πέλλα, στη Θεσσαλονίκη, στη Φθιωτιδοφωκίδα και στη Λάρισα και τεκμήρια που αφορούν την πολιτική του διαδρομή. Ακολουθεί υλικό σχετικό με τα Κύθηρα και την ιστορία τους, καθώς και μια βιογραφία του Πάνου Κορωναίου από τον Π. Τσιτσίλια. Περιλαμβάνονται επίσης στο αρχείο προσωπικά και οικογενειακά έγγραφα του Π. Τσιτσίλια, της χήρας του Μαρίας και του γιου τους Άρη, πολλές φωτογραφίες μελών της οικογένειας, συγγενών και φίλων αλλά και φωτογραφίες από τις περιοχές όπου ο Π. Τσιτσίλιας χρημάτισε Νομάρχης, αντικείμενα (σφραγίδες), βιβλία και περιοδικά.