Συλλογή εγγράφων που αναφέρονται στον Μακεδονικό Αγώνα: αλληλογραφία του Υπουργείου Εξωτερικών και των Ελλήνων πρέσβεων και προξένων σε Σόφια, Μοναστήρι, Θεσσαλονίκη, Φιλιππούπολη, Κωνσταντινούπολη κ.ά. σχετικά με τις κινήσεις των ελληνικών σωμάτων στη Μακεδονία, τις συγκρούσεις με κομιτατζήδες και οθωμανικό στρατό, τις βιαιοπραγίες εναντίον του ελληνικού στοιχείου της Φιλιππούπολης και της Βουλγαρίας, τις διπλωματικές περιπλοκές του Μακεδονικού Ζητήματος κ.ά. Έγγραφα του Καλαποθάκη, του μακεδονομάχου Γρ. Ζάκα, του νομάρχη Μαγνησίας, του οθωμανού προξένου στη Λάρισα, του Νικολάου Πύρζα από τη Φλώρινα κ.ά. σχετικά με τις κινήσεις του ελληνικών σωμάτων στη Μακεδονία, την επιμελητεία τους, την πληρωμή των μισθών τους, την εν γένει κατάσταση στη Μακεδονία κ.ά. Ονομαστικές καταστάσεις των μισθών του Ελληνομακεδονικού Κομιτάτου, σημειώματα για τον προϋπολογισμό και τη δύναμη των σωμάτων, αντίγραφο ημερολογίου Ελληνομακεδονικού Σώματος Γεωργίου Καμηλάκη, δύο φύλλα της εφημερίδας Le Courier de Sophia (10 και 13/1/1908) και έντυπα "Turkey no 1-2: Further Correspondence respecting proposals by it's Majesty's Government for reforms in Macedonia", London 1908.

Συλλογή εντύπων με αγορεύσεις του Ελευθέριου Βενιζέλου:

1. Το πρόγραμμα της εξωτερικής αυτού πολιτικής (αγορεύσεις, παράρτημα εφημερίδας Πατρίς, Αθήνα, 1915)
2. ""Αγορεύσεις Ελευθ. Βενιζέλου, Ρέπουλη, Πολίτου, Καφαντάρη", Αθήνα, 1917
3. ""Περί ταξικών κομμάτων και περί υπαλληλικών οργανώσεων", Αθήνα 1931
4. Πανελλήνια Εθνική Κληρονομιά Ελευθέριος Κ. Βενιζέλος, "Η αυτόγραφος πολιτική διαθήκη του", Μέρος Α΄1899-1906, τευχ. 1-6, Αύγουστος 1955.

Δύο τόμοι, γραμμένοι και οι δύο από τα ίδια χέρια (δύο γράφοντες) στη γαλλική γλώσσα. Περιέχουν αντίγραφα ποικίλων επίσημων εγγράφων με περιεχόμενο σχετικό με την εξωτερική πολιτική και τη διπλωματική ιστορία της Οθωμανικής αυτοκρατορίας κατά το πρώτο μισό του 19ου αιώνα και μέχρι τον Κριμαϊκό πόλεμο (από το 1829 έως το 1855). Περιλαμβάνονται ραπόρτα, συνθήκες, εγκύκλιοι και προξενική αλληλογραφία. Σημαντικός αριθμός εγγράφων αφορούν τις σχέσεις της Πύλης με τις ευρωπαϊκές δυνάμεις και κυρίως τη Ρωσία. Διακρίνονται έγγραφα του Νέσελροδ, του Στράτφορντ Κάνινγκ, του πρίγκιπα Γκορτσακώφ και άλλων. Στα αντίγραφα των πρωτογενών πηγών παρεμβάλλονται ενίοτε σύντομες σημειώσεις σε οθωμανική γραφή.

Περιέχει υλικό σχετικά με εμπορικές συνθήκες, πρεσβείες, προξενεία, Ελληνοτουρκικές υποθέσεις (Μικτή Επιτροπή, απαιτήσεις, ονομαστικοί υποφάκελοι), παράσημα (Τάγμα των ιπποτών του Σωτήρος) προς Έλληνες και ξένους, φιλέλληνες και διπλωμάτες, αλληλογραφία, ποικίλα και δυσκαθόριστα έγγραφα.

Το αρχείο του Ιωάννου Μεταξά περιλαμβάνει αρχειακό υλικό (αλληλογραφία, εκθέσεις, χάρτες, φωτογραφίες, αναφορές) σχετικά με την πολιτική του πορεία, τη στρατιωτική του σταδιοδρομία και την πολιτική του καθεστώτος της 4ης Αυγούστου, ενώ ένα μεγάλο μέρος του αρχείου σχετίζεται με τη στρατιωτική προπαρασκευή της χώρας ενόψει της ιταλικής επίθεσης τον Οκτώβριο του 1940. Περιλαμβάνονται, επίσης, προσωπική και οικογενειακή αλληλογραφία, έγγραφα σχετικά με την οικογένεια Μεταξά, χειρόγραφα σημειωματάρια, πιστοποιητικά που σχετίζονται με την ιδιωτική του ζωή και το προσωπικό του ημερολόγιο.

Αρχείο Διονύσιου Στεφάνου:

1. Φάκελος με βιογραφικά στοιχεία του Δ. Στεφάνου (φωτογραφίες, χειρόγραφα και αποκόμματα εφημερίδων και περιοδικών για την οικογένεια Στεφάνου και τεύχη του περιοδικού "Αι Μούσαι-Ζάκυνθος 1908 με αφιερώματα στην οικογένεια Στεφάνου).
2. Φάκελος με αποκόμματα εφημερίδων και φύλλα εφημερίδων (Χώρα, Παλιγγενεσία, Ώρα, Εφημερίς, Εστία, Ακρόπολις κ.ά.) με αγορεύσεις στη Βουλή του Δ. Στεφάνου, φυλλάδιο του Στεφάνου με τίτλο "Αγόρευσις Δ. Στεφάνου βουλευτή Ζακύνθου περί ευθυνών του πολέμου εν σχέσει προς των ενεργειών της Εθνικής Εταιρείας, Αθήνα 1902", προκήρυξη της Εθνικής Εταιρείας κ.ά.
3. Φάκελος με αποκόμματα εφημερίδων που αναφέρονται στην πολιτική δράση του Στεφάνου, στον διορισμό του σε υπουργικές θέσεις, στο πολιτικό γραφείο του βασιλιά Γεωργίου Α΄, την πρόταση από τον βασιλιά Κωνσταντίνο να αναλάβει τον σχηματισμό κυβέρνησης το 1916, διάφορες συνεντεύξεις και άρθρα του Στεφάνου, επιστολή του βασιλιά Κωνσταντίνου προς τον Δ. Στεφάνου με την οποία εκφράζει τις ευχαριστίες του για τις υπηρεσίες του Στεφάνου στον πατέρα του, προγράμματα, φυλλάδια και διπλώματα για τον εορτασμό των 50 χρόνων από την ένωση της Επτανήσου με την Ελλάδα καθώς και διάφορα φυλλάδια με μελέτες και ομιλίες του Στεφάνου (Διάλεξις περί των Ελλήνων ποιητών του ΙΘ' αιώνος: Γ. Τερτσέτης, Αθήνα 1916, Περί της αστικής ικανότητος των αλλοδαπών εν Ρωμουνία, Αθήνα 1892 κ.ά.)

Αρχειακό υλικό που αφορά την Υπηρεσία Πληροφοριών, τα Γραφεία Τύπου, τη λογοκρισία κινηματογραφικών ταινιών, τα Πρακτικά Συνεδριάσεων της Επιτροπής Ελέγχου Μουσικών Τεμαχίων. Επίσης, φωτογραφίες και φωτογραφικές πλάκες, οι περισσότερες εκ των οποίων απεικονίζουν δημόσια έργα σε όλη την επικράτεια και είχαν στόχο την προβολή του έργου της κυβέρνησης, ενώ άλλες σχετίζονται με τα Δεκεμβριανά, τα Ιουλιανά, εκδηλώσεις της Δικτατορίας των Συνταγματαρχών, το Κυπριακό, τον ελληνικό στρατό στη Μέση Ανατολή (περίοδος 1942-1944), την έκδοση βιβλίου για την ελληνική τέχνη. Οι φωτογραφίες καλύπτουν τη χρονική περίοδο 1930 – 1970 και είναι γνωστών φωτογράφων όπως των Βερβέρη, Παπαϊωάννου, Μελετζή, Μεγαλοκονόμου κ.ά.

Θεματικοί φάκελοι αρμοδιότητός του (εξωτερική πολιτική, διεθνείς και διμερείς σχέσεις), υπηρεσιακή αλληλογραφία, φάκελοι επισκέψεων διαφόρων αξιωματούχων, αποκόμματα Τύπου, σημειώματα επί ποικίλων θεμάτων, συνεντεύξεις, ανακοινώσεις Τύπου ΥΠΕΞ, άρθρα, ομιλίες, προσωπική αλληλογραφία κ.λπ..