Αποτελείται κυρίως από χαρτόδετα τεύχη στα οποία διασώζεται η εισερχόμενη αλληλογραφία των πατριαρχών και των επιτρόπων τους με βάση συνήθως τη γεωγραφική της προέλευση (αλληλογραφία Ιερουσαλήμ και Παλαιστίνης, Συρίας και Αιγύπτου, «επαρχιών Τουρκίας», Μολδοβλαχίας και Ρωσίας, ή μερικοί ειδικότεροι φάκελλοι). Με μικρές εξαιρέσεις ανάγεται στις εξής δύο άνισες χρονικές περιόδους: (α) Αλληλογραφία των πατριαρχών Δοσιθέου και Χρυσάνθου (1669-1731)· (β) Αλληλογραφία από την εκλογή του πατριάρχη Αβραμίου (1775) ως το 1900. Οι αποστολείς είναι κυρίως άρχοντες και αξιωματούχοι, αρχιερείς και κοινοτικές αρχές, κληρικοί και λαϊκοί επίτροποι ή έξαρχοι ή πατριαρχικοί απεσταλμένοι στις Ορθόδοξες κοινότητες και τα υπόλοιπα αγιοταφίτικα μετόχια, δανειστές, δωρητές και προμηθευτές του πατριαρχείου, ή άλλοι ιδιώτες που ζητούσαν τη συνδρομή του.

Επιπλέον σώθηκαν: (1) Κώδικες αντιγράφων εξερχόμενης αλληλογραφίας, 1831-1911 (σχεδόν πλήρεις σειρές)· (2) κατάλοιπα των λογιστικών καταστίχων του Μετοχιού και άλλοι σκόρπιοι κώδικες του 18ου και 19ου αι.· (3) κατάλοιπα της ιδιαίτερης αλληλογραφίας του εξάρχου στην Αθήνα και το Ιάσι Αθανασίου Καμπάνη (1841-1861) και άλλων αγιοταφιτών στη Μολδοβλαχία, τη Ρωσία και αλλού· (4) αντίγραφα πρακτικών των συσκέψεων των «κυριαρχών» των Αγίων Τόπων και άλλα επίσημα έγγραφα για το μοναστηριακό ζήτημα της Μολδοβλαχίας· (5) συλλογή από 500 σχεδόν φιρμάνια, σουρέτια και άλλα επίσημα οθωμανικά έγγραφα από τα τέλη του 16ου αι. κ.ε., καθώς και μεταφράσεις τους· (6) διάφορα άλλα μεμονωμένα επίσημα ή ανεπίσημα έγγραφα και αντίγραφα (σιγίλλια, διπλώματα, συμφωνητικά, αποδείξεις, απογραφές, ομολογίες, λογαριασμοί, αφηγήσεις, εγκύκλιοι, σημειώματα, σχέδια, τηλεγραφήματα, συγχωροχάρτια κ.ά.), ενταγμένα ή όχι στην υπόλοιπη αλληλογραφία.

Το αρχείο Μιχαήλ Γ. Σακελλαρίου αφορά στη ζωή και στη δράση δύο σημαντικών οικογενειών, της οικογένειας Λυκούργου-Λογοθέτη και της οικογένειας Σακελλαρίου, και διαθέτει πλήθος τεκμηρίων για τη θρησκευτική, κοινωνικοπολιτική και πνευματική ζωή στην Ελλάδα των δύο προηγουμένων αιώνων.

Αναλυτικότερα, στο αρχείο του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου (1772-1850) εντοπίζονται έγγραφα, τόσο προεπαναστατικά όσο και της περιόδου του Αγώνα, αλλά και μεταγενέστερα έως το 1850 περίπου: επιστολές, διπλώματα, ψηφίσματα, διοικητικά έγγραφα, καθώς και μία απόπειρα ερμηνείας της Αποκάλυψης του Ιωάννη, έργο με το οποίο ασχολήθηκε ο Λογοθέτης Λυκούργος στα τελευταία χρόνια της ζωής του. Περιλαμβάνεται επίσης ο Κώδικας οικονομικών στοιχείων του Αγώνα των ετών 1823-1833, τεκμήριο από το οποίο μπορεί κανείς να αντλήσει πληροφορίες για θέματα όπως οι στρατιωτικές δαπάνες της περιόδου εκείνης.

Η επόμενη αρχειακή ενότητα απαρτίζεται από αυτόγραφα ποιήματα και έγγραφα του ανιψιού του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου, Γεωργίου Αναγνώστου Κλεάνθη.

Εκτενές και σημαντικό είναι επίσης το αρχειακό υλικό που αφορά στη δράση του γιου του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου, Αλέξανδρου Λυκούργου, αλλά και το προσωπικό αρχείο της Ειρήνης Μαργέλου (ή Μαριέλου), ανιψιάς του Αλέξανδρου Λυκούργου, χάρη στην οποία ουσιαστικά διασώθηκε το αρχείο της οικογένειας. Σε αυτό περιλαμβάνεται το ημερολόγιό της και σχέδια βιογραφίας των προγόνων της.

Τέλος στο αρχείο του ακαδημαϊκού και ιστορικού Μιχαήλ Β. Σακελλαρίου εντοπίζονται έγγραφα, επιστολές, χειρόγραφα και ανάτυπα από τις πολυάριθμες δημοσιεύσεις του παραγωγού.