Περιέχει υπηρεσιακή αλληλογραφία του Μινιστερίου/Υπουργείου/Γραμματείας της Θρησκείας και Παιδείας με διάφορες αρχές της κεντρικής επαναστατικής διοίκησης (Εκτελεστικό, Βουλευτικό, Αντικυβερνητική Επιτροπή, Υπουργεία κλπ.), με τοπικές αρχές (έπαρχοι, αντέπαρχοι, δημογεροντίες, εφορείες κλπ.) με αρχιερείς (Επίσκοπος Σκιάθου και Σκοπέλου Ευγένιος, Επίσκοπος Αιγίνης και Ύδρας Γεράσιμος, Επίσκοπος Καρύστου Νεόφυτος, Επίσκοπος Φαναρίου και Φαρσάλων Γεράσιμος, Επίσκοπος Ελαίας Παΐσιος, Επίσκοπος Κορίνθου Κύριλλος, Επίσκοπος Θηβών Παΐσιος, Επίσκοπος Καρπάθου και Κάσου, Επίσκοπος Μοσχονησίων Τοποτηρητής της Επαρχίας Σίφνου και λοιπών νήσων Βαρθολομαίος, Επίσκοπος Λέρου Ιερεμίας, Επίσκοπος Άρτης Πορφύριος, Έξαρχος του Αιγαίου Πελάγους Σωφρόνιος, Επίσκοπος Κερνίκης Προκόπιος, Επίσκοπος Παροναξίας Ιερόθεος, Επίσκοπος Αθηνών Διονύσιος, Επίσκοπος Δαμαλών, Επίσκοπος Άνδρου, Πρωτοσύγκελος Αμβρόσιος, Αρχιεπίσκοπος Σάμου Κύριλλος, Επίσκοπος Μηλέας Ιωσήφ, Επίσκοπος Σκύρου Γρηγόριος, Επίσκοπος Μενδενίτσης Τοποτηρητής Σαλαμίνος και Δερβενοχωρίων Διονύσιος, Επίσκοπος Καρύστου Νεόφυτος, Επίσκοπος Κομάνων Ευγένιος, Επίσκοπος Μυρίνης Τοποτηρητής της Επαρχίας Παροναξίας Σωφρόνιος, πρώην Επίσκοπος Τριπόλεως Τοποτηρητής της Επαρχίας Ναυπλίου, Επίσκοπος Τριπόλεως Δανιήλ, Επίσκοπος Ταλαντίου Τοποτηρητής της Επαρχίας Αθηνών Νεόφυτος κ.ά.) καθώς και ιερείς, ηγουμένους μονών κ.ά. σχετικά με υπηρεσιακά θέματα αρμοδιότητας του υπουργείου, όπως διαταγές, γνωστοποιήσεις, αποφάσεις, κλήσεις σε απολογία, προσκλήσεις προς αρχιερείς, ιερείς και άλλα πρόσωπα και επιτροπές περί θεωρήσεως διαφορών (οικονομικές, κληρονομικές, οικογενειακές κ.λπ.) και οι αποφάσεις τους, διορισμοί και καθήκοντα ιερέων, ιεροκηρύκων, διδασκάλων, καταγραφή των ιερών σκευών και κειμηλίων μονών, αποστολή ιεροκηρύκων σε διάφορες επαρχίες, καταχρήσεις μοναχών (υπεξαίρεση ιερών σκευών κ.λπ.), διορισμοί ηγουμένων για τη συγκέντρωση χρυσών και αργυρών σκευών από εκκλησίες και μονές, αποδεικτικά με τις ποσότητες ασημιού που παρέδωσαν διάφορες μονές στο Εθνικό Ταμείο κ.ά.

Επίσης, περιλαμβάνει αναφορές προς το Μινιστέριο/Υπουργείο/Γραμματεία της Θρησκείας και Παιδείας και προς τη Διοίκηση, το Εκτελεστικό Σώμα, την Αντικυβερνητική Επιτροπή κλπ. από ιερείς, μοναχούς και άλλα πρόσωπα για θεώρηση διαφόρων υποθέσεων, όπως καταχρήσεις αρχιερέων, ιερέων και μοναχών, υποθέσεις καταχρήσεων εις βάρος ιερέων και μοναχών, οικονομικές, κληρονομικές και κτηματικές διαφορές, κλοπές, ζητήματα προγαμιαίων δωρεών, υποθέσεις διάλυσης αρραβώνα, υποθέσεις παράνομων συνοικεσίων και γάμων, αιτήσεις διαζυγίων, αναφορές χηρών να τούς επιστραφεί η προίκα τους, αναφορές περί χορηγήσεως αφοριστικών κ.λπ. Τέλος στο αρχείο εντοπίζονται διάφορα αποδεικτικά, λογαριασμοί, διαθήκες, πωλητήρια έγγραφα, συμφωνητικό ανταλλαγής (αντίγιον), συμφωνητικά πωλήσεως, αναφορές περί συστάσεως και χρηματοδοτήσεως σχολείων κ.ά.

Προεπαναστατικά έγγραφα των ετών 1451-1820: λιθογραφημένο αντίγραφο του 19ου αι. από χρυσόβουλο του Κωνσταντίνου Παλαιολόγου (1451).
Νοταριακά έγγραφα από την περιοχή της Κεφαλληνίας (1653, 1671, 1689)· αντίγραφό της προκήρυξης της Μεγάλης Αικατερίνης προς τους Έλληνες με την οποία τους καλεί να εξεγερθούν (1769)· εκκλησιαστικά των ετών 1684-1803· οθωμανικοί τίτλοι ιδιοκτησίας για αγοραπωλησίες κτημάτων, ελαιοδένδρων κ.ά. στις περιοχές Αθηνών, Λιβαδειάς, Τήνου, Μυκόνου, Αίγινας και αλλού (1768-1820)· φορολογικό κατάστιχο της περιοχής Πύργου της Τήνου (1805).
Έγγραφα των ετών 1821-1827: αναφορές και επιστολές αγωνιστών, χρεωστικές ομολογίες, πωλητήρια κ.ά. Έγγραφα φιλελλήνων (1822-1828, 1853). Αναφορές, διαταγές, εγκύκλιοι του Ιωάννη Καποδίστρια (1828-1831).
Οθωνικά (1832-1861): επιστολές προς τον βασιλιά Όθωνα και απαντήσεις του ίδιου (1840-1853)· πιστοποιητικά συμμετοχής στον Αγώνα· χρεωστικές ομολογίες και αποδείξεις πληρωμών· βασιλικά διατάγματα Όθωνα και Αμαλίας.
Επιστολές του Γεωργίου Α’ και της βασίλισσας Όλγας (1878-1879). Διαθήκη της Aspasie von Schottenberg (1927).