Περιέχει ποικίλο αρχειακό υλικό όπως λυτά έγγραφα, χειρόγραφα, έντυπο υλικό-εφημερίδες, περιοδικά- που αφορά τον Γεώργιο και Ανδρέα Παπανδρέου, τεύχη περιοδικών και ενημερωτικών φυλλαδίων, φωτοτυπίες ανατύπων

Πρόκειται για υλικό που παρήχθη καθ’ όλη τη διάρκεια κατά την οποία ο Γεώργιος Α. Παπανδρέου ανέπτυξε έντονη πολιτική δράση κι έπαιξε πρωταγωνιστικό ρόλο στην ελληνική πολιτική σκηνή

Σημαντική θέση στο αρχείο καταλαμβάνουν τα ημερολόγια του Γεωργίου Α. Παπανδρέου από το 1962 έως το 1968 μέσα από τα οποία προβάλλεται όλη η σύγχρονη πολιτική ιστορία του τόπου μας και σκιαγραφείται η προσωπικότητα του «Γέρου της Δημοκρατίας» αλλά και οι προσωπικές του σκέψεις.

Το αρχειακό υλικό καλύπτει χρονικά την περίοδο από το 1876 ως το 1968. Το μεγαλύτερο μέρος του αρχείου καταλαμβάνουν τα γραπτά τεκμήρια. Παράλληλα υπάρχει πλούσια φωτογραφική συλλογή, μια μικρή συλλογή οπτικοακουστικού υλικού με τη μορφή κινούμενης εικόνας (video) και ηχητικών εγγραφών (Audio) καθώς επίσης γελοιογραφίες, έντυπα, αφίσες, αποκόμματα τύπου, εφημερίδες και περιοδικά.

Παλαιά σαμιακά και τουρκικά έγγραφα, λυτά φύλλα της εφημερίδας ''Φως'', χειρόγραφα τετράδια του Αλέξη Σεβαστάκη με ιστορικές μελέτες του, χειρόγραφο και φωτοτυπία του βιβλίου του ''Το κίνημα των Καρμανιόλων στη Σάμο''. Φωτοτυπίες ανέκδοτων και δημοσιευμένων μελετών του, παρεμβάσεις του βουλευτή Α. Σεβαστάκη στη Βουλή, φύλλα εφημερίδων, περιοδικά και φυλλάδια σαμιακά, ικαριακά κ.ά..