Κατά την παραλαβή του αποτελείτο από 17 μεγάλες κούτες, 6 μικρότερα κουτιά και 9 φωριαμούς με αρχειακό υλικό. Έως τις αρχές του 2014 μεγάλο τμήμα του αρχείου είχε ταξινομηθεί και καταγραφεί. Ο κατάλογός είναι προσβάσιμος μέσω της ιστοσελίδας των Αρχείων στο διαδίκτυο.

Το αρχείο περιλαμβάνει χειρόγραφα και δακτυλόγραφα κείμενα (λογοτεχνικά και πολιτικά), προσωπικά και επίσημα/υπηρεσιακά έγγραφα, επιστολές (προσωπική και υπηρεσιακή αλληλογραφία), δημοσιεύματα, αποκόμματα από τον τύπο, υλικό από την πολιτική σταδιοδρομία του ΚΤ και από τις διάφορες ακαδημαϊκές του δραστηριότητες, φωτογραφίες και οπτικοακουστικό υλικό.

Το αρχείο αποτελείτo στην πραγματικότητα από τρία υποαρχεία:
Α) το αρχείο Κωνσταντίνου Τσάτσου
Β) το αρχείο Ιωάννας Τσάτσου
Γ) το αρχείο της οικογένειας Σεφεριάδου (Στυλιανός Σεφεριάδης, Γιώργος Σεφέρης, Άγγελος Σεφεριάδης) [ξεχωριστή αρχειακή περιγραφή]

Το πρώτο ημερολόγιο, καλύπτει την περίοδο 1940-1944. Εκτός από τις ημερολογιακές σημειώσεις είναι συραμμένη και αλληλογραφία με τη σύζυγό του Καίτη Παρασκευοπούλου, έγγραφα του Ελληνικού Ερυθρού Σταυρού και του Σταθμού Α΄ Βοηθειών του ΕΕΣ, όπου υπηρετούσε ως εθελοντής τραυματιοφορέας κατά την περίοδο του ελληνοϊταλικού πολέμου, του Εθνικού Οργανισμού Εθνικής Χριστιανικής Αλληλεγγύης (Ε.Ο.Χ.Α.) και του Σώματος Ελλήνων Προσκόπων (ΣΕΠ), που αφορούν τη δράση του στους δύο οργανισμούς κατά την περίοδο της Κατοχής (παιδικά συσσίτια, διοργάνωση παιδικής κατασκήνωσης στην Κηφισιά το 1944). Επίσης, φωτογραφίες του ίδιου και της συζύγου του. Οι εγγραφές του ημερολογίου παρουσιάζουν ενδιαφέρον για την καθημερινή ζωή στα χρόνια της Κατοχής και τη δράση του ΕΕΣ, της Ε.Ο.Χ.Α. και του ΣΕΠ στη διάρκεια του πολέμου και της Κατοχής. Ενδιαφέρον παρουσιάζουν οι απόψεις και περιγραφές του Ροζόλη για την περίοδο της Απελευθέρωσης και των Δεκεμβριανών.
Το δεύτερο ημερολόγιο περιλαμβάνει βιογραφικές σημειώσεις, φωτογραφίες του Χάρη Ροζόλη, των γονέων του Νικολάου και Αικατερίνης και της Καίτης Παρασκευοπούλου και λίγα προσωπικά έγγραφα (1936-1954).

Προσωπικά του Αλκιβιάδη Μαργαρίτη: πιστοποιητικά, φωτογραφίες, επιστολές.

Επαγγελματικά της Μαίρης Μαργαρίτη από τη δράση της αρχικά ως εθελόντριας και κατόπιν ως Προέδρου της Β΄ Στέγης Αλληλεγγύης Ψυχικού (1941-1944). Διάφορα προσωπικά (επιστολές, ιατρικά, σημειώματα, φωτογραφίες).

Προσωπικά Δημητρίου και Ελένης Μαργαρίτη: επιστολές, ιατρικά, φωτογραφίες.