Αποτελείται κυρίως από χαρτόδετα τεύχη στα οποία διασώζεται η εισερχόμενη αλληλογραφία των πατριαρχών και των επιτρόπων τους με βάση συνήθως τη γεωγραφική της προέλευση (αλληλογραφία Ιερουσαλήμ και Παλαιστίνης, Συρίας και Αιγύπτου, «επαρχιών Τουρκίας», Μολδοβλαχίας και Ρωσίας, ή μερικοί ειδικότεροι φάκελλοι). Με μικρές εξαιρέσεις ανάγεται στις εξής δύο άνισες χρονικές περιόδους: (α) Αλληλογραφία των πατριαρχών Δοσιθέου και Χρυσάνθου (1669-1731)· (β) Αλληλογραφία από την εκλογή του πατριάρχη Αβραμίου (1775) ως το 1900. Οι αποστολείς είναι κυρίως άρχοντες και αξιωματούχοι, αρχιερείς και κοινοτικές αρχές, κληρικοί και λαϊκοί επίτροποι ή έξαρχοι ή πατριαρχικοί απεσταλμένοι στις Ορθόδοξες κοινότητες και τα υπόλοιπα αγιοταφίτικα μετόχια, δανειστές, δωρητές και προμηθευτές του πατριαρχείου, ή άλλοι ιδιώτες που ζητούσαν τη συνδρομή του.

Επιπλέον σώθηκαν: (1) Κώδικες αντιγράφων εξερχόμενης αλληλογραφίας, 1831-1911 (σχεδόν πλήρεις σειρές)· (2) κατάλοιπα των λογιστικών καταστίχων του Μετοχιού και άλλοι σκόρπιοι κώδικες του 18ου και 19ου αι.· (3) κατάλοιπα της ιδιαίτερης αλληλογραφίας του εξάρχου στην Αθήνα και το Ιάσι Αθανασίου Καμπάνη (1841-1861) και άλλων αγιοταφιτών στη Μολδοβλαχία, τη Ρωσία και αλλού· (4) αντίγραφα πρακτικών των συσκέψεων των «κυριαρχών» των Αγίων Τόπων και άλλα επίσημα έγγραφα για το μοναστηριακό ζήτημα της Μολδοβλαχίας· (5) συλλογή από 500 σχεδόν φιρμάνια, σουρέτια και άλλα επίσημα οθωμανικά έγγραφα από τα τέλη του 16ου αι. κ.ε., καθώς και μεταφράσεις τους· (6) διάφορα άλλα μεμονωμένα επίσημα ή ανεπίσημα έγγραφα και αντίγραφα (σιγίλλια, διπλώματα, συμφωνητικά, αποδείξεις, απογραφές, ομολογίες, λογαριασμοί, αφηγήσεις, εγκύκλιοι, σημειώματα, σχέδια, τηλεγραφήματα, συγχωροχάρτια κ.ά.), ενταγμένα ή όχι στην υπόλοιπη αλληλογραφία.

Το αρχείο περιέχει αλληλογραφία, δικαστικά έγγραφα (αποφάσεις, κλητήρια θεσπίσματα, αποδεικτικά επίδοσης κ.ά.), αποδείξεις, εκθέσεις, υπομνήματα, πίνακες προσωπικού και πίνακες οικονομικών στοιχείων που αφορούν τη λειτουργία της «Χρυσαλίδος» και τις φορολογικές υποθέσεις των Στυλιανού και Κλεονίκης Παπαδοπούλου.

Το τμήμα του αρχείου που αφορά τη «Χρυσαλίδα» περιέχει υλικό που αναφέρεται στη μετατροπή της σε ανώνυμη εταιρεία, τις σχέσεις της με προμηθευτές κουκουλιών και εμπόρους των προϊόντων της (πτωχεύσεις, χρέη προς «Χρυσαλίδα», αγορά κουκουλιών, συμβάσεις κ.ά), εργατικά ζητήματα (κυρίως απολύσεις και αποζημιώσεις για εργατικά ατυχήματα) , την αγορά οικοπέδων στον Ποδονίφτη, τη μίσθωση κτημάτων της εταιρείας σε τρίτους, την επιβολή φορολογίας από τις κοινότητες Γουμένισσας, Νέας Χαλκηδόνας και το Δήμο Αθηναίων κά.

Το τμήμα του αρχείου που αφορά τον Στυλιανό περιλαμβάνει σημειώματα, ενστάσεις, εφέσεις και αποφάσεις επιτροπών επί των ενστάσεων διαφόρων εφοριών (Α΄ και Δ΄ εφορίας Πειραιά, Ζ΄ Αθηνών), αποφάσεις του Ελεγκτικού Συνεδρίου που αφορούν στους φορολογικούς ελέγχους για απόκρυψη κερδών της εταιρείας όταν ήταν ιδιωτική επιχείρηση και συγκεκριμένα για τα οικονομικά έτη 1916-1917 και 1921 έως 1927. Τα στοιχεία για τη δραστηριότητα της «Χρυσαλίδος» ως ιδιωτικής επιχείρησης, μπορούν να βρεθούν εδώ.

Το υλικό που αφορά την Κλεονίκη Παπαδοπούλου αναφέρεται σε κληρονομικά ζητήματα, μισθώσεις ακινήτων και διάφορες φορολογικές υποθέσεις της Κλεονίκης.

Το αρχείο περιλαμβάνει έγγραφα σχετικά με το Μετόχι του Πατριαρχείου Ιεροσολύμων στην Αλιστράτη Σερρών:επιστολές Πατριάρχη Κύριλλου -επιτροπικό και απανταχούσα πρωτοσυγκελίας Σαμουήλ- (1848), αλληλογραφία Πατριάρχη Ιεροσολύμων με τον Έξαρχο του Παναγίου Τάφου αρχιμανδρίτη Γερμανό σχετική με οικονομικά ζητήματα -εκποίηση μετοχών Εθνικής Τραπέζης- (Φεβρουάριος-Ιούνιος 1878), επιστολές των επιτρόπων του Πατριάρχη, Κυρίλλου και Πολυκάρπου προς Γερμανό σχετικές με την κτηματική περιουσία του Παναγίου Τάφου και έγγραφα για δικαστικές υποθέσεις (1878-1887). Καταγραφές και κτηματολόγια κτημάτων Παναγίου Τάφου στις επαρχίες Δράμας, Ζίχνας και Σερρών (1828-1885), πωλητήρια και ενοικιαστήρια (1851-1879), καταγραφή επίπλων Μετοχίου στην Αλιστράτη (1882), αφιέρωση οικίας Μαυρούδας Γιάγκου (1885) και διάφορα τουρκικά έγγραφα -χοτζέτια, τεσκερέδες κλπ.- για τα παραπάνω κτήματα (1831-1906).