Αυτή η σημαντική συλλογή που αφορά στην περίοδο της οθωμανικής κατάκτησης, του Αλή Πασά στα Ιωάννινα, καθώς και των γιων του Βελή και Μουχτάρ Πασά, περιλαμβάνει 1500 δημόσια και ιδιωτικά έγγραφα σχετικά με θρησκευτικά, νομικά, οικονομικά, κοινωνικά, διοικητικά και οικογενειακά ζητήματα, καθώς και με διάφορες στρατιωτικές επιχειρήσεις (1802-1820).

Το Αρχείο Κωνσταντίνου Μουσούρου περιήλθε στη Γεννάδειο το 1971-1973. Περιλαμβάνει αλληλογραφία καθώς και έγγραφα δημόσια και ιδιωτικά που αναπαριστούν την περίοδο την οποία καλύπτουν χρονικά.