Το αρχειακκό υλικό αναφέρεται στην δράση του ως αρχηγού της ελληνικής λεγεώνας στην Γαλλία και τη στρατιωτική του δράση εν γένει, τις σπουδές του στη Γαλλία, στην υποψηφιότητά του για την θέση καθηγητή στη Νομική, στην πολιτική του δράση, στα θεατρικά του έργα, στην συνεργασία του με το περιοδικό Détéctive, στις απόψεις του για την επαναφορά του θεσμού της μονομαχίας, στην σύνθεση ποιημάτων για διάφορους γνωστούς του, τον Κωνσταντίνο και τον Κονδύλη, στα σχέδια έκδοσής των ποιημάτων για τον Κωνσταντίνο. Περιέχονται επίσης πιστοποιητικά μελών της οικογένειάς του, φωτογραφίες καλλιτεχνών του κινηματογράφου (Γκρέτα Γκάρμπο κ.ά.) καθώς και φωτογραφίες των M. Nordau (1912), Maurice Rostand (1916) και Κώστα Βιδάλη με χειρόγραφες αφιερώσεις στον Βαλσαμάκη, σημειώσεις του στα γαλλικά και φυλλάδια με σατιρικά τραγούδια από τον πόλεμο του 1940. Τέλος υπάρχουν φωτογραφίες του Βαλσαμάκη, του βασιλιά Κωνσταντίνου, του Κονδύλη κ.ά., που έχουν ενταχθεί στο Φωτογραφικό Αρχείο του Ε.Λ.Ι.Α.

Το αρχείο του Γεωργίου Στρέιτ αποτελείται από έξι ενότητες. Η πρώτη ενότητα Οικογενειακά-Προσωπικά (φάκελοι 1-10) περιλαμβάνει επίσημα έγγραφα, αλληλογραφία, κ.ά. σχετικά με τις οικογένειες Στεφάνου Στρέιτ (1859-1925) και Στεφάνου Καραθεοδωρή (1868-1950), τον ίδιο και τη γυναίκα του Ιουλία, το γένος Καραθεοδωρή (1875-1945).
Η δεύτερη ενότητα Υπουργείο Εξωτερικών – Αντιπρόσωπος ελληνικής κυβέρνησης - Υπουργός Εξωτερικών – Πολιτικά και νομικά ζητήματα (φάκελοι 11-22) περιλαμβάνει έγγραφα και έντυπα σχετικά με το υπουργείο Εξωτερικών, τη δραστηριότητά του ως αντιπροσώπου και υπουργού Εξωτερικών (1898-1915), την Κοινωνία των Εθνών, τον Ερυθρό Σταυρό και διάφορα πολιτικά, εθνικά και νομικά ζητήματα με τα οποία ασχολήθηκε ως καθηγητής Διεθνούς Δικαίου και ως πολιτικός σύμβουλος του βασιλιά (1918-1930).
Η τρίτη ενότητα Καθηγητής – Νομικός σύμβουλος (φάκελοι 23-31) περιέχει τις ακαδημαϊκές επιστημονικές του δραστηριότητες και τις υποθέσεις και τα νομοσχέδια για τα οποία προσέφερε τις νομικές του συμβουλές και γνωμοδοτήσεις (1878-1947).
Η τέταρτη ενότητα Σύμβουλος βασιλέως Κωνσταντίνου – Πολιτικά – Βασιλική οικογένεια (φάκελοι 32-37), η οποία αποτελείται από πλουσιότατο και μοναδικό αρχειακό υλικό (υπομνήματα, δηλώσεις, διαγγέλματα, αλληλογραφία, εφημερίδες), αναφέρεται στην πολιτική του Κωνσταντίνου στην εξορία (1917-1925) στην Union Hellenique en Suisse και σε περιουσιακά και κληρονομικά ζητήματα της βασιλικής οικογένειας (1917-1939).
Στην πέμπτη ενότητα Αλληλογραφία Γεωργίου Στρέιτ (φάκελοι 38-41) έχει συγκεντρωθεί η αλληλογραφία του με Έλληνες και ξένους επιστολογράφους (πολιτικά και φιλικά πρόσωπα, συναδέλφους του καθηγητές κ.ά.), (1891-1949).
Στην έκτη ενότητα Τύπος-Εφημερίδες (φάκελοι 42-46) περιλαμβάνονται δημοσιεύματα του Γεωργίου Στρέιτ και αποκόμματα εφημερίδων για τον ίδιο καθώς και εφημερίδες για διάφορα πολιτικά θέματα (1892-1941).