Η συγκρότηση του αρχείου Καζαντζάκη, ενός από τα μεγαλύτερα λογοτεχνικά αρχεία της Ελλάδας, ξεκίνησε το 1976 από τον ιδρυτή του Μουσείου, Γιώργο Ανεμογιάννη. Τον πρώτο πυρήνα αποτέλεσαν οι επιστολές του Νίκου Καζαντζάκη προς τον πατέρα του, Αντώνη Ανεμογιάννη, που βρήκε ανάμεσα στα κατάλοιπά του. Οι συλλογές εμπλουτίστηκαν αρχικά και ουσιαστικά από τη δωρεά σημαντικού μέρους του κατατετμημένου προσωπικού αρχείου του συγγραφέα από τη σύζυγό του Ελένη.

Την προσπάθεια του Ανεμογιάννη στήριξε με τις δωρεές του πλήθος ιδιωτών, που κατείχαν οποιοδήποτε άμεσο ή έμμεσο τεκμήριο της ζωής και του έργου του συγγραφέα. Η Άννα Σικελιανού, με τη δωρεά των επιστολών του Νίκου Καζαντζάκη προς τον Άγγελο Σικελιανό, η Μαρίκα Παπαϊωάννου, με τη δωρεά των επιστολών του Νίκου Καζαντζάκη προς το σύζυγό της Αιμίλιο Χουρμούζιο, η Ruth Gorney-Dunkelblum, με τη δωρεά των επιστολών του Νίκου Καζαντζάκη προς τη μητέρα της Leha Levin-Dunkelblum είναι μερικοί από τους ιδιώτες που έχουν καταθέσει τεκμήρια του βίου και της δημιουργίας του συγγραφέα στο «πνευματικό του σπίτι».