Αποτελείται από χειρόγραφα λογοτεχνών και λογίων
Μεταξύ των άλλων:
(Φ 4) Αυτόγραφον Αδ. Κοραή
(Φ 8-14) Επτά επιστολαί Ι. Ζαμπελίου προς Μ. Σικελιανόν
(Φ 15-31) Δέκα επτά επιστολαί προς Χρ. Φιλητάν (Κ. Ασωπίου, της εν Τεργέστη Ελληνικής Επιτροπής κ.ά.)
(Φ 32-38) Σύμμεικτα φιλολογικά εκ δωρεάς Δ. Βικέλα,1905, (εκ των του Brunet de Presle)
(Φ 44-69) Επιστολαί Ούγου Φόσκολου προς οικογένειαν Βούλτσου (ιταλιστί)
(Φ 70-83) Δέκα τέσσαρα έγγραφα φιλολογικών και αρχαιολογικών σημειώσεων, Φιλητά(;)
(Φ 84) Επιστολή Δ. Σολωμού προς τον αδελφόν του Δημήτριο (ιταλιστί)
(Φ 89-90) Επιστολαί Fr. Von Savigny πρός τινα Έλληνα, 1825, και Καρόλου Hopf, 1868 (αφιερώνει προς τον Βασιλέα Γεώργιον το έργον του)
(Φ 91-103) Διονυσίου Σολωμού, Αυτόγραφα καί μη χειρόγραφα (βλ. κατάλογο)
(Φ 104) Αυτόγραφον του Βύρωνος (μία στροφή από το Childe Harold)
(Φ 105) Επιστολή Αδ. Κοραή προς Νεόφυτον Βάμβαν, 1830
(Φ128-207) Σολωμού Διονυσίου, Επιστολαί και άλλα (Αυτόγραφοι επιστολαί, ιταλιστί, προς και από τον αδελφόν του Δημήτριον κ.ά.)
(Φ 208) Σολωμού Διονυσίου, Επιστολή
(Φ 209-253) Σολωμού Διονυσίου, Επιστολαί, ποιήματα κλπ. (Επιστολαί προς Γεώργιον Δε Ρώσσην, ιταλιστί και ελληνιστί, Διάφορα ποιήματα ιταλικά και ελληνικά κ.ά.) Επίσης ποιήματα Ιουλίου Τυπάλδου, Αριστοτέλους Βαλαωρίτου, Alfred de Vigny, Κ. Τριανταφύλλη, Gustav Laffon, I. Φιλαλήθους, Αχ. Παράσχου, Ποιητική Ανθολογία υπό Χρ. Φιλητά(;), Διάφορα φιλολογικά, Επιστολαί: Εμ. Μάρμορα περί του ναυαγίου του πλοίου του μεταφέροντος μάρμαρα του λόρδου Έλγιν, Gustav Meyer προς Κ. Σάθα, Ν. Μάντζαρου προς Γ. Παπανικόλαν Δρακάτον, N. Tommaseo και G. Panini ή Puccini προς Ν. Μάντζαρον, Λόγος Γ. Τερτσέτη δια το Λεπροκομείον Μαραθώνος κ.ά.