Τρεις επιστολές των αδελφών Αλέξανδρου και Μιχαήλ Βασιλείου προς διαφόρους παραλήπτες, κυρίως με φιλολογικό περιεχόμενο (1807-1815).
Έγγραφα σχετικά με την ίδρυση της μυστικής εταιρείας «Φιλική Εταιρεία», που είχε σκοπό να απελευθερώσει την Ήπειρο (1861). Έγγραφα για την επαναστατική δράση και διαχείριση της εταιρείας (1861-1866). Υπομνήματα του Γεωργίου Βασιλείου προς τη γαλλική κυβέρνηση (1862) ˑ τεύχος αντιγράφων επιστολών αναφερομένων σε εθνικά θέματα (1862)ˑ διακηρύξεις της Επιτροπής της Φιλικής Εταιρείας προς τους λαούς της Δύσης (1862, 1867). Αλληλογραφία σχετικά με τη σύναψη δανείου από την Ιταλία (1862).
Αλληλογραφία μεταξύ των μελών της Κεντρικής Επιτροπής Αθηνών: Γεωργίου Τισσαμενού, Γεωργίου Βασιλείου, Αναστασίου Καλού και των κατά τόπους επιτροπών: Ηπείρου, Πατρών, Κρήτης, Λευκάδας, Ζακύνθου, Ιωαννίνων, Σύρου κ.ά. (1867-1868), σχετικά με θέματα διαχείρησης, αποστολής πολεμοφοδίων και αναγκαίων στην Ήπειρο ˑ αλληλογραφία αναφερόμενη στην ανάγκη συνέχισης του αγώνα στην Ήπειρο ˑ αποδείξεις είσπραξης χρημάτων και παραλαβής πολεμοφοδίων ˑ λογιστικές καταστάσεις αποθήκης υλικού ˑ καταστάσεις εξόδων ˑ σχέδια ανταποκρίσεων (1869-1870). Υπομνήματα σχετικά με το Συνέδριο του Βερολίνου (1878).
Γενική αλληλογραφία (1855-1889): ανάμεσα στους επιστολογράφους οι Αριστοτέλης Βαλαωρίτης, Δημήτριος Καλλέργης, Μάρκος Ρενιέρης, Σπυρομήλιος, Νικόλαος Μαροκορδάτος κ.ά. Επιστολές του Ανδρέα Κουντουριώτη προς τον Γεώργιο Βασιλείου (1867-1870).
Οικογενειακή αλληλογραφία (1862-1884): έγγραφα και επιστολές σχετικά με τη διαχείριση προσωπικών οικονομικών θεμάτων του Γεωργίου Βασιλείου (1856-1887) ˑ αλληλογραφία με θέματα φιλολογικού περιεχομένου (1868-1885).
Έντυπα (1853-1879) ˑ εφημερίδες (1883-1909) και αποκόμματα του τύπου με νεκρολογίες για τον Γεώργιο Βασιλείου (1889).