Το αρχείο περιέχει προξενική αλληλογραφία, εκθέσεις, αναφορές, διοικητικά έγγραφα και προσωπική αλληλογραφία. Παρά το μικρό όγκο του μας παρέχει χρήσιμες πληροφορίες για την κατάσταση στη Μακεδονία και τη Θράκη κατά τη διάρκεια του Μακεδονικού Αγώνα και μετά την κατάρρευση του μικρασιατικού μετώπου, για την πολιτική κατάσταση και την εκπαίδευση στην αγγλοκρατούμενη Κύπρο, τις διαπραγματεύσεις σχετικά με τη συνθήκη της Λωζάνης, τις διαμάχες στο Πατριαρχείο Ιεροσολύμων το 1921, τους έλληνες μετανάστες στην Αργεντινή (1918) και τις σχέσεις της Ελλάδας με τις Η.Π.Α. (1926-1934). Αξίζει επίσης να αναφερθούν οι πληροφορίες για την ελληνική εκπαίδευση στην Ανδριανούπολη (1891) και για τις βλαχόφωνες κοινότητες στην περιοχή των Βιτωλίων.

Βλ. επισυναπτόμενη αναλυτική περιγραφή

Το αρχείο είναι ταξινομημένο σε δύο γενικές κατηγορίες: δημόσια και ιδιωτικά έγγραφα.
Δημόσια έγγραφα
α) Έγγραφα ανωτάτων αρχών και δημοσίων υπηρεσιών.
Ανώτατος Άρχοντας (1911-1932), Πρόεδρος Κυβέρνησης (1910-1930), Υπουργείο Εξωτερικών (1898-1931), Υπουργείο Οικονομίας (1917-1934), Υπουργείο Στρατιωτικών (1897-1935), Υπουργείο Δικαιοσύνης (1904-1929), Υπουργείο Εσωτερικών (1914-1933), Υπουργείο Παιδείας (1891-1928), Υπουργείο Δημοσίων Έργων (1925-1931), Υπουργείο Γεωργίας (1932-1933), Υπουργείο Κοινωνικής Πρόνοιας και Υγιεινής (1918-1927), Βουλή - Γερουσία (1892-1933), Προσωρινή Κυβέρνηση Θεσσαλονίκης (1916-1917).
β) Έγγραφα και υπομνήματα Νομικών Προσώπων, προς τον πρωθυπουργό και προς τα επί μέρους υπουργεία (1907-1935).
γ) Αναφορές και επιστολές ιδιωτών προς την κυβέρνηση και προς τις δημόσιες αρχές (1911-1934).
δ) Έγγραφα Κρητικής Πολιτείας (1898-1906): αλληλογραφία Ελευθερίου Βενιζέλου με τον πρίγκιπα Γεώργιο και άλλους σχετικά με ζητήματα που αφορούν την Κρήτη.
Ιδιωτικά έγγραφα
α) Αλληλογραφία: επιστολές Ελευθερίου Βενιζέλου προς τους συνεργάτες του, προς έλληνες και ξένους πολιτικούς και προσωπικές σημειώσεις του ίδιου (1897-1935)ˑ επιστολές πολιτικών προσώπων και συνεργατών απευθυνόμενες στον ίδιο (1891, 1896-1935).
β) Επιστολές ιδιωτών προς τον Ελευθέριο Βενιζέλο (1910-1935).
γ) Αλληλογραφία ανάμεσα σε τρίτους (1897-1936).
Χάρτες πολιτικοί, στατιστικοί, εθνογραφικοί, της Ελλάδας, της Μικράς Ασίας, των Βαλκανίων και της Ευρώπης (π. 1877-1925).
Έντυπα, εφημερίδες, αποκόμματα τύπου, μονόφυλλα.

Το αρχείο περιλαμβάνει έγγραφα και σημειώσεις που καλύπτουν τη διπλωματική καριέρα του Ιωάννη Φραντζή από την πρώτη του τοποθέτηση στον Αυλώνα της Αλβανίας έως και τη θητεία του στην Πρεσβεία της Ινδίας. Σημαντικό μέρος του αρχείου καταλαμβάνει η αλληλογραφία του, προσωπική και επαγγελματική.

Το αρχείο Σπ. Μαρινάτου αποτελείται από περίπου 500 επιστολές Ελλήνων και ξένων που χρονολογούνται στο διάστημα 1929-1940. Ξεχωριστή θεματικά ενότητα αποτελούν οι επιστολές που σχετίζονται με το ταξίδι του ΣΜ στην Αμερική προσκεκλημένος του The Archaeological Institute of America. Επίσης ξεχωριστή ενότητα αποτελεί η μικρή συλλογή Στ. Ξανθουδίδη που αποτελείται από επιστολές του ΣΜ προς τον προκάτοχό του διευθυντή του Μουσείου Ηρακλείου και άλλα έγγραφα (1898-1928). Στους αλληλογράφους του ΣΜ περιλαμβάνονται γνωστοί Έλληνες και ξένοι αρχαιολόγοι όπως οι Γ. Μυλωνάς, Κ. Ρωμαίος, Γ. Μηλιάδης, Georg Karo και W. Doerpfeld, πολιτικοί όπως ο Ι. Μεταξάς, τοπικοί παράγοντες, πολίτες και ομογενείς.

Το αρχείο αποτελείται από αποκόμματα και φύλλα εφημερίδων, αλληλογραφία και οικονομικές καταστάσεις που αφορούν κυρίως την περίοδο 1941-1945. Αποκόμματα και φύλλα ελληνικών εφημερίδων Αιγύπτου, Αμερικής και Νοτίου Αφρικής: Clio, Κήρυξ, Φώς, Σφιγξ (Κάιρο), Ταχυδρόμος-Ομόνοια, Ανατολή (Αλεξάνδρεια), Αφρικανίς, Νέα Ελλάς, Το Δελτίο (Γιοχάνεσμπουργκ), Αθήναι, Πατρίς, (Μπουένος Άιρες), Ατλαντίς (Νέα Υόρκη), Ελληνοαμερικανικόν Βήμα, Καλλιφόρνια κ.ά. Αφορούν κυρίως δημοσιεύσεις λόγων του Νικολούδη σε συνεστιάσεις διαφόρων συλλόγων στη Νότιο Αφρική με σκοπό την ενίσχυση του δοκιμαζόμενου ελληνικού λαού και λόγων για τις εθνικές επετείους (28η Οκτωβρίου, 25η Μαρτίου), τη δραστηριότητα διαφόρων πολιτικών (πρώην στελεχών της μεταξικής δικτατορίας: Μανιαδάκη, Δημητράτο, Κοτζιά και μελών της κυβέρνησης Τσουδερού), τα ελληνικά εθνικά δίκαια, την οργάνωση της ελληνικής προπαγάνδας στο εξωτερικό, την πολιτική της εξόριστης ελληνικής κυβέρνησης και το πολιτειακό ζήτημα, επικρίσεις και υπεράσπιση του καθεστώτος της 4ης Αυγούστου και του εαυτού του, την κατάσταση στην Ελλάδα, την παραίτησή του από τη θέση του πρεσβευτή κ.ά.

• Εισερχόμενη και εξερχόμενη αλληλογραφία με τον Ιωάννη Μεταξά (1924-1936), τον πρωθυπουργό Εμμανουήλ Τσουδερό, διάφορους ομοϊδεάτες, ξένους και έλληνες διπλωμάτες, εκδότες και αρχισυντάκες ελληνικών ομογενειακών εφημερίδων, την ελληνική πρεσβεία στην Πραιτόρια και άλλους. Υπομνήματα στο βασιλιά Γεώργιο Β΄ (18/11/1942 και 7/10/1943), και αντίγραφα καταστάσεων πληρωμών «εκ παγίας προκαταβολής» της ελληνικής πρεσβείας στην Πραιτόρια.

Κύρια θέματα είναι η πολιτική του κόμματος των Ελευθεροφρόνων, η υπεράσπιση του μεταξικού καθεστώτος, η πρεσβευτική του θητεία (παραίτηση, οικονομικοί λογαριασμοί πρεσβείας, απονομή σύνταξης), η ανταλλαγή απόψεων σχετικά με την πολιτική κατάσταση και το πολιτειακό, η διάσωσή του από το αυτοκινητιστικό ατύχημα, η ανανέωση της συνδρομής του σε εφημερίδες, η οργάνωση της ελληνικής προπαγάνδας στο εξωτερικό κ.ά.

Αλληλογραφία Πλούταρχου Πανέρη και της συζύγου του Παρασκευής, το γένος Μαρούκη, με συγγενείς και φίλους: επιστολές Άννας Γεωργίου από την Αμερική προς τον θείο της Πλούταρχο (1949-1951), επιστολές Ευάγγελου Γκριβέλι από Νέα Υόρκη (1948-1950), επιστολές Αθανασίου Παναγιωτόπουλου από Ρόδο (1948-1953), συμφωνητικό ενοικίασης κτήματος στη Σάμο και αποδείξεις. Επίσης επιστολές προς Παρασκευή Πανέρη και Καλλιόπη Σ. Μαρούκη από συγγενείς στην Αυστραλία (1929-1937).

Το αρχείο της οικογένειας Χρόνη περιλαμβάνει κυρίως την οικογενειακή αλληλογραφία του επισμηναγού της Αεροπορίας Δημητρίου Χρόνη, της συζύγου του Αναστασίας (το γένος Πιπέρου) με τα αδέλφια τους Παναγιώτη και Κώστα Χρόνη και Γεώργιο Πιπέρο που είχαν μεταναστεύσει στην Αμερική, την αδελφή του Χρόνη, Χαρίκλεια Ι. Δούση και τον γιο της Παναγιώτη, την οικογένεια Μανωλοπούλου (εξάδελφοι) και άλλους συγγενείς καθώς και την αλληλογραφία των παιδιών τους, Γεωργίου και Αλέκου Χρόνη, με τους θείους και τα εξαδέλφια τους αντίστοιχα (1912-1955). Περιλαμβάνονται επίσης υπηρεσιακά και προσωπικά έγγραφα του Δ. Χρόνη από την υπηρεσία του στο Ναυτικό αλλά κυρίως στην Αεροπορία, καθώς και ποικίλα έγγραφα σχετικά με την Αεροπορία (1919-1947). Υπάρχει επίσης αλληλογραφία της οικογένειας Πιπέρου, επιστολές κυρίως του Γεωργίου Πιπέρου προς τους γονείς του από την Αμερική (1907-1921), προσωπικά έγγραφα του εμπόρου Αλέξανδρου Πιπέρου και των συγγενών του, επίσης εμπόρων, Κ.Πασανιώτη και Πέτρου Ιωαν. Κουρτέση (1880-1933). Το αρχείο παρουσιάζει ιδιαίτερο ενδιαφέρον για τις πλούσιες και λεπτομερείς μαρτυρίες των συνθηκών διαβίωσης και εργασίας των Ελλήνων μεταναστών στην Αμερική το πρώτο μισό του 20ου αιώνα καθώς και για τις οικονομικές και κοινωνικές συνθήκες που επικρατούσαν στην ελληνική επαρχία, στα κοινωνικά στρώματα των αγροτών και εμπόρων, την ίδια εποχή.