Το αρχείο περιλαμβάνει χειρόγραφα του Γ.Σ., προσχέδια των κειμένων του, αλληλογραφία (επιστολές που έλαβε αλλά και αντίγραφα επιστολών του), προσωπικά και επαγγελματικά έγγραφα (π.χ. ημερολόγια, διαβατήρια, διπλώματα κ.ά.), αποκόμματα, κριτικές του έργου του, κείμενα άλλων, δημοσιευμένο και αδημοσίευτο υλικό. Αν και το μεγαλύτερο μέρος του αρχείου του Γ.Σ. βρίσκεται στη Γεννάδειο Βιβλιοθήκη, ο μελετητής θα πρέπει να έχει υπόψη του ότι σχετικό υλικό βρίσκεται και σε άλλα ιδρύματα (π.χ. Μουσείο Μπενάκη, Αρχείο ΥΠΕΞ, Βικελαία Δημοτική Βιβλιοθήκη κ.ά.) ή αρχεία (π.χ. αρχείο Κ. & Ι. Τσάτσου, τώρα στη Γεννάδειο Βιβλιοθήκη).
Μετά το θάνατο του Γ.Σ. η Μαρώ Σεφέρη συνέχισε να μαζεύει αποκόμματα και να διατηρεί αλληλογραφία σχετικά με τον ποιητή και το έργο του για αυτό τα χρονολογικά όρια του Αρχείου εκτείνονται μέχρι τα μέσα της δεκαετίας του 1980. Δευτερογενές υλικό, δηλ. υλικό σχετικό με το Γ.Σ. που δημιουργήθηκε μετά το θάνατό του, όπως για παράδειγμα υλικό από εκθέσεις για τον Γ.Σ., φυλάσσεται σε ξεχωριστό φάκελο. Ο όγκος του αρχείου είναι 11 γραμμικά μέτρα και τα χρονολογικά του όρια είναι από το 1900 μέχρι τα μέσα της δεκαετίας του 1980.

Το υλικό έχει ταξινομηθεί σε επτά ενότητες, πέντε από τις οποίες υποδιαιρούνται σε περαιτέρω υποενότητες. Πρέπει να σημειωθεί εδώ πώς ο Σεφέρης διατηρούσε επιμελώς, με τη βοήθεια της Μαρώς Σεφέρη, το προσωπικό του αρχείο και συνεπώς η δική του ταξινομική πρακτική υπήρξε δεσμευτική για την οργάνωση και την καταλογογράφηση του υλικού. Έτσι οι ενότητες και οι υποενότητες δεν είναι στεγανά χωρισμένες· υλικό που ανήκει σε μια συχνά βρίσκεται σε άλλη. Δύο-τρία παραδείγματα αρκούν: στην Υποενότητα Ι.Α (Ποίηση) μαζί με το υλικό του Ημερολογίου Καταστρώματος Β΄ (Φάκ. 2, υποφ. 5), υπάρχουν δύο επιστολές του Τίμου Μαλάνου που αναφέρονται στην πρώτη έκδοση της συλλογής καθώς και το τεύχος του περιοδικού Τετράδιο (Δεκ. 1945) με το ποίημα “Τελευταίος Σταθμός” και άρθρο του Τ. Μαλάνου με τίτλο «Ο ποιητής Σεφέρης». Κανονικά, οι μεν επιστολές του Μαλάνου θα έπρεπε να βρίσκονται στο φάκελο της αλληλογραφίας του (Υποενότητα ΙΙ.Α, Φάκ. 39, υποφ. 2), το δε άρθρο στην Υποενότητα VI.Α (Κείμενα τρίτων. Υλικό για τον Σεφέρη και το έργο του). Γενικότερα, αλληλογραφία ακόμη και με τακτικούς αλληλογράφους δεν πρέπει να αναζητηθεί μόνο στην Ενότητα ΙΙ (Αλληλογραφία) αφού ο Σεφέρης συχνά τοποθετούσε επιστολές μαζί με το αρχειακό υλικό του θέματος το οποίο πραγματευόταν. Έτσι, για παράδειγμα, στην Υποενότητα Ι.Α (Φάκ. 3, υποφ. 5 και 6) είχε καταχωρήσει επιστολές του Νάνου Βαλαωρίτη, του Walter Kaiser, του Yves Bonnefoy, του Lorand Gaspar κ.ά. καθώς και αντίγραφα δικών του επιστολών. Στους ίδιους υποφακέλους υπήρχαν και μεταφράσεις της συλλογής Τρία Κρυφά Ποίηματα που κανονικά θα έπρεπε να είχαν ενταχθεί στην Υποενότητα Ι.Δ (Μεταφράσεις έργων του). Ακολουθεί αναλυτικότερη περιγραφή της ταξινόμησης του υλικού:

Ενότητα Ι: ΤΟ ΕΡΓΟ
Η Ενότητα αυτή αφορά στο έργο του Γ.Σ. και υποδιαιρείται σε έξι υποενότητες. Η Υποενότητα Ι.Α (Ποίηση) και η Υποενότητα Ι.Β (Πεζογραφία) περιλαμβάνουν υλικό σχετικό με την ποίηση και τα πεζά του Γ.Σ.: χειρόγραφα, σχεδιάσματα, δακτυλόγραφα, πρωτόλεια, σημειώσεις, διάφορες μορφές των ποιημάτων και των πεζών κειμένων του, ημερολόγια, τυπογραφικά δοκίμια, ανάτυπα, αλλά και αλληλογραφία, λογαριασμούς εξόδων έκδοσης, αποκόμματα. Η Υποενότητα Ι.Γ (Μεταφράσεις) περιλαμβάνει υλικό σχετικά με μεταφράσεις που έκανε ο Γ.Σ.: σημειώσεις, χειρόγραφα, δακτυλόγραφα, μεταφραστικές δοκιμές, μεταγραφές από αρχαία κείμενα, αλληλογραφία και αποκόμματα. Η Υποενότητα Ι.Δ (Μεταφράσεις έργων του) περιλαμβάνει μεταφράσεις του έργου του Γ.Σ., τόσο του ποιητικού όσο και του πεζογραφικού, σε διάφορες γλώσσες. Υπάρχουν χειρόγραφα και δακτυλόγραφα των μεταφραστών, συχνά με διορθώσεις του Γ.Σ., ανάτυπα, αλληλογραφία με μεταφραστές/μελετητές και έντυπα των εκδοτικών οίκων με αναγγελία των εκδόσεων. Η Υποενότητα Ι.Ε (Ποικίλα) περιλαμβάνει ποικίλο υλικό, όπως βιβλιογραφικές παραπομπές, διάφορα κείμενα, σημειώσεις από διαβάσματα, αδημοσίευτα πεζά, υλικό σχετικό με τυπογραφικά θέματα, αλληλογραφία, αποκόμματα, προσχέδια και σημειώματα. Ακόμα υπάρχουν δύο υποφάκελοι σχετικοί με τη δήλωση Σεφέρη επί Χούντας. Τέλος η Υποενότητα Ι.Στ (Σκίτσα) περιλαμβάνει εννέα σκίτσα του Γ.Σ. Ας σημειωθεί εδώ πως πολλά ακόμη σκίτσα βρίσκονται σκόρπια στα χειρόγραφά του.

Ενότητα ΙΙ: ΑΛΛΗΛΟΓΡΑΦΙΑ
Η ενότητα της αλληλογραφίας είναι χωρισμένη σε πέντε υποενότητες. Υποενότητα ΙΙ.Α (ελληνόγλωσση και ξενόγλωσση), ΙΙ.Β (Οικογενειακή), ΙΙ.Γ (Αλληλογραφία με εκδότες, οργανισμούς, πανεπιστήμια κλπ.), ΙΙ.Δ (Αλληλογραφία και άλλο υλικό σχετικό με Νόμπελ) και ΙΙ.Ε (Σχέδια και αντίγραφα επιστολών του Γ.Σ.). Όπως αναφέρθηκε ήδη, αλληλογραφία υπάρχει επίσης ενταγμένη σε διάφορες θεματικές ενότητες μέσα στο Αρχείο. Η υποενότητα ΙΙ.Α είναι ταξινομημένη αλφαβητικά εκτός από κάποιους υποφακέλους που είναι οργανωμένοι χρονολογικά ή θεματικά (π.χ. αλληλογραφία σχετικά με το χτίσιμο του σπιτιού στην Άγρας). Στην Οικογενειακή Αλληλογραφία (ΙΙ.Β) υπάρχει και ένας υποφάκελος (Φακ. 53, υποφ. 2) που καλύπτει τη χρονική περίοδο 1920-1939 και περιέχει γράμματα όχι μόνο συγγενών αλλά και φίλων. Η Υποενότητα ΙΙ.Γ είναι οργανωμένη βάσει της γλώσσας στην οποία έχει μεταφραστεί το έργο του Γ.Σ. και περιλαμβάνει, εκτός από την αλληλογραφία και συμβόλαια, εκκαθαριστικά και άλλα σημειώματα, αποδείξεις, κλπ. Ακολουθεί ένας φάκελος με αλληλογραφία με εκδότες, οργανισμούς κλπ οργανωμένος χρονολογικά. Η Υποενότητα ΙΙ.Δ είναι θεματική και περιλαμβάνει υλικό σχετικά με το βραβείο Νόμπελ, τόσο αλληλογραφία (με εκδοτικούς οίκους και πανεπιστήμια, συγχαρητήριες επιστολές, τηλεγραφήματα, δελτάρια, ευχαριστήρια Γ.Σ.) όσο και υλικό σχετικά με την τελετή (προσκλητήρια, λόγοι της Στοκχόλμης, βιογραφικό σημείωμα κλπ) και διάφορα έντυπα. Η Υποενότητα ΙΙ.Ε περιλαμβάνει σχέδια και αντίγραφα επιστολών του Γ.Σ. ταξινομημένα σε χρονολογική σειρά βάσει της πρακτικής του Γ.Σ.

Ενότητα ΙΙΙ: ΠΡΟΣΩΠΙΚΑ ΕΓΓΡΑΦΑ ΚΑΙ ΣΗΜΕΙΩΣΕΙΣ
Η Ενότητα αυτή είναι χωρισμένη σε τέσσερις υποενότητες. Η Υποενότητα ΙΙΙ.Α (Σπουδές) περιλαμβάνει υλικό σχετικά με τα μαθητικά και φοιτητικά χρόνια του Γ.Σ. στην Αθήνα και το Παρίσι αντίστοιχα (τετράδια, βιβλία, σημειωματάρια, έλεγχοι προόδου, βεβαιώσεις, επιστολές, φοιτητικές ταυτότητες κλπ). Η Υποενότητα ΙΙΙ.Β (Πιστοποιητικά) περιλαμβάνει διάφορα επίσημα έγγραφα όπως βιβλιάρια, διαβατήρια, ταυτότητες, στρατολογικά έντυπα, άδειες οδήγησης και έντυπα σχετικά με το αυτοκίνητο. Ακόμα υπάρχουν φάκελοι με ιατρικές εξετάσεις του Γ.Σ. και οι ταινίες από τα στεφάνια της κηδείας του. Στην Υποενότητα ΙΙΙ.Γ (Τιμητικές διακρίσεις) ανήκουν διπλώματα παρασήμων, το επίτιμο διδακτορικό δίπλωμα από το Πανεπιστήμιο του Cambridge καθώς και όλο το σχετικό υλικό (αλληλογραφία, φωτογραφίες, σημειώσεις του Γ.Σ., αποκόμματα, διάφορα έντυπα), διάφορα τιμητικά διπλώματα συμπεριλαμβανομένων των διπλώματων των πανεπιστημίων Θεσ/νίκης, Princeton και Οξφόρδης. Η Υποενότητα ΙΙΙ.Δ (Ημερολόγια τσέπης, «memos») περιλαμβάνει ημερολόγια ταξινομημένα χρονολογικά, ατζέντες και σημειωματάρια.

Ενότητα ΙV: ΥΛΙΚΟ ΠΟΥ ΤΟΝ ΕΝΔΙΕΦΕΡΕ
Η Ενότητα ΙV περιλαμβάνει υλικό που ενδιέφερε το Γ.Σ., κυρίως αποκόμματα, ανάτυπα και διάφορα έντυπα. Χωρίζεται στις εξής υποενότητες: Υποενότητα ΙV.Α (Αποκόμματα τύπου κατά αλφαβητική σειρά, κυρίως υλικό σχετικά με ανθρώπους του πνεύματος, αλλά και για την Κύπρο ή τη γλώσσα. Συμπεριλαμβάνονται αποκόμματα ξένου τύπου), Υποενότητα ΙV.Β (Αποκόμματα τύπου σε χρονολογική σειρά, κυρίως υλικό πολιτικό και λογοτεχνικό. Συμπεριλαμβάνονται αποκόμματα ξένου τύπου και σπάνια ντοκουμέντα του προδεκεμβριανού τύπου), Υποενότητα ΙV.Γ (Εκδόσεις, χειρόγραφα, ανάτυπα, τεύχη περιοδικών κλπ.) και Υποενότητα ΙV.Δ (Ποικίλα, όπως εικαστικό υλικό, προγράμματα, φυλλάδια κτλ.).

Ενότητα V: ΔΗΜΟΣΙΑ ΥΠΗΡΕΣΙΑ
Το υλικό της ενότητας αυτής αφορά δραστηριότητες του Γ.Σ. που έχουν σχέση με την επαγγελματική ιδιότητά του ως διπλωμάτη και δημοσίου προσώπου, για παράδειγμα ποικίλο υλικό που αφορά την επίσκεψη του Herriot στην Ελλάδα (1929), την περίοδο 1957-9 στο Λονδίνο, την ανάμιξη του Γ.Σ. στο Εθνικό Ίδρυμα Ραδιοφωνίας και την Εταιρεία Ελλήνων Λογοτεχνών, τη μετακομιδή των οστών του Κάλβου.

Ενότητα VΙ: ΚΕΙΜΕΝΑ ΤΡΙΤΩΝ
Η Ενότητα αυτή είναι χωρισμένη σε δύο υποενότητες, την Υποενότητα VΙ.Α (Υλικό
για τον Σεφέρη και το έργο του) και την Υποενότητα VΙ.Β (Κείμενα προς τον Σεφέρη). Η Υποενότητα VΙ.Α περιλαμβάνει κυρίως ανάτυπα, αφιερώματα περιοδικών, έντυπα, αποκόμματα που αφορούν το Γ.Σ. και το έργο του. Τα αποκόμματα είναι ταξινομημένα κατά κύριο λόγο χρονολογικά, αλλά και θεματικά, π.χ. η υπόθεση του επάθλου Παλαμά (1947). Αποκόμματα ξένου τύπου είναι ταξινομημένα χωριστά και μεγάλος όγκος τους αφορά στην απονομή του βραβείου Νόμπελ. Στην ίδια Υποενότητα έχει ταξινομηθεί και αλληλογραφία σχετική με το θάνατο του Γ.Σ., τόσο επιστολές του 1971 όταν ήταν άρρωστος όσο και τα συλληπητήρια τηλεγραφήματα και επιστολές μετά το θάνατό του. Η Υποενότητα VΙ.Β περιλαμβάνει κείμενα άλλων προς το Γ.Σ., Ελλήνων και ξένων.

Ενότητα VΙΙ: ΟΠΤΙΚΟΑΚΟΥΣΤΙΚΟ ΥΛΙΚΟ
Στην Ενότητα αυτή έχει ενταχθεί οπτικοακουστικό υλικό, στίχοι Γ.Σ. και υλικό σχετικό με μελοποίηση ποιημάτων του από τον Α. Κουνάδη, αλλά και μαγνητοταινίες με τη φωνή του Γ.Σ., ταινία πορτραίτο του ποιητή και φωτογραφίες. Στην Ενότητα αυτή έχει ενταχθεί και το φωτογραφικό υλικό από την έκθεση Greek Month στο Λονδίνο (1975).

Εκτός Ενοτήτων, σε ξεχωριστό φάκελο φυλάσσεται δευτερογενές υλικό που δημιουργήθηκε μετά το θάνατο του Γ.Σ.

Στη Γεννάδειο Βιβλιοθήκη φυλάσσεται ακόμα και μπρούντζινο εκμαγείο δεξιού χεριού Γ.Σ.