Το αρχείο συγκροτείται από βιβλία του Υπουργείο Εσωτερικών (εκδόσεις Εθνικού Τυπογραφείου) με αποτελέσματα εκλογών. Ειδικότερα, περιλαμβάνονται:
Α. οι τόμοι με τα αποτελέσματα εκλογής αντιπροσώπων στη συνέλευση των Ευρωπαϊκών Κοινοτήτων (Ευρωπαϊκό Κοινοβούλιο) των εκλογών της 18ης Οκτωβρίου 1981 και των εκλογών της 18ης Ιουνίου 1989,
Β. οι τόμοι με τα αποτελέσματα των βουλευτικών εκλογών της 18ης Οκτωβρίου 1981, της 18ης Ιουνίου 1989, της 5ης Νοεμβρίου 1989 και της 8ης Απριλίου 1990,
Γ. οι τόμοι με τα αποτελέσματα εκλογών δημοτικών και κοινοτικών αρχών της 17ης Οκτωβρίου 1982, της 24ης Οκτωβρίου 1982 (επαναληπτικές εκλογές), της 14ης Οκτωβρίου 1990 και της 21ης Οκτωβρίου 1990 (επαναληπτικές εκλογές).

Αρχειακό υλικό από την πολιτική και κομματική δράση του Άγγελου Καλκάνη. Φάκελοι του Πολιτικού του Γραφείου που συγκεντρώνουν επιστολές, σημειώματα και υπομνήματα πολιτικών φίλων και πολιτών της Λευκάδας με διάφορα αιτήματα για πολιτική παρέμβαση του Καλκάνη και απαντήσεις του τελευταίου για τις σχετικές ενέργειές του. Φάκελοι που αφορούν τη θητεία του την περίοδο 1978 – 1981 ως Γενικού Γραμματέα του Υπουργείου Οικονομικών και τις πολιτικές που ανέλαβε να υλοποιήσει καθώς και τη θητεία του στα Διοικητικά Συμβούλια της Εταιρίας «Αστικαί Συγκοινωνίαι Περιοχής Αθηνών» (ΑΣΠΑ), του Ειδικού Ταμείου Μηχανημάτων Λιμενικών Έργων και στην Αγροτική Τράπεζα της Ελλάδος. Αλληλογραφία με υπουργεία και υπηρεσίες για την προώθηση διαφόρων ζητημάτων της εκλογικής του περιφέρειας. Ομιλίες, πολιτικά κείμενα και αρθρογραφία του για τη γενικότερη πολιτική κατάσταση της χώρας και για θέματα που αφορούν τη Λευκάδα. Προεκλογικό υλικό από τις υποψηφιότητές του σε βουλευτικές και αυτοδιοικητικές εκλογές την περίοδο 1961 – 1990, αλλά και προεκλογικό υλικό άλλων υποψηφίων και κομμάτων, κυρίως, της εκλογικής περιφέρειας της Λευκάδας, αλλά και άλλων εκλογικών περιφερειών καθώς και προεκλογικό υλικό διαφόρων υποψηφίων και κομμάτων της περιόδου που ο Καλκάνης είχε αποσυρθεί από την ενεργό πολιτική. Αλληλογραφία, σημειώματα, δελτία Τύπου, αποκόμματα εφημερίδων, αποφάσεις και πρακτικά κομματικών οργάνων, κανονισμοί, καταστατικά, κείμενα θέσεων, εισηγήσεις, προτάσεις, ομιλίες, ενημερωτικά δελτία κ.ά. για οργανωτικά και εσωκομματικά ζητήματα της Ένωσης Κέντρου, της Ένωσης Κέντρου – Νέες Δυνάμεις, της Ένωσης Δημοκρατικού Κέντρου και της Νέας Δημοκρατίας. Προτάσεις και υπομνήματα του Καλκάνη για τον προεκλογικό αγώνα, τη διεύρυνση και άλλα εσωκομματικά θέματα, κυρίως, της Ν.Δ., αλλά και των κομμάτων του Κέντρου στα οποία εντάχθηκε. Υλικό για τη σύνταξη και την έκδοση εφημερίδων και περιοδικών (Ο Μαχητής, Πρόταση και Ελληνική Πορεία) στα οποία συντάκτης και εκδότης ήταν ο Καλκάνης. Έγγραφα νομικά και δικαστικά του δικηγορικού του γραφείου καθώς και φάκελοι με προσωπική αλληλογραφία, ευχετήρια, προσκλήσεις σε εκδηλώσεις, ενθύμια ταξιδιών, καρτ ποστάλ, τετράδια και έγγραφα των μαθητικών του χρόνων, μαθητικά περιοδικά, διάφορα έντυπα, ταυτότητες και άλλα έγγραφα του Καλκάνη. Το αρχείο περιλαμβάνει, επίσης, φωτογραφικό υλικό, βιβλία και φυλλάδια πολιτικού περιεχομένου και πολιτικών, αντικομμουνιστικά έντυπα, έντυπα εκλογικών αποτελεσμάτων και εκλογικής νομοθεσίας, περιοδικά πολιτικού περιεχομένου και ποικίλης ύλης, φύλλα εφημερίδων, κυρίως, της Λευκάδας και συλλόγων Λευκαδίων καθώς και χάρτες, αφίσες, ημερολόγια και αντικείμενα. Στο αρχείο εντάσσεται και υλικό της πολιτικής δράσης του πατέρα του Άγγελου Καλκάνη Κωνσταντίνου καθώς και υλικό (βιβλία, εφημερίδες και έντυπα) από τις συλλογές που διατηρούσαν οι Άγγελος και Κωνσταντίνος Καλκάνης.