Η συλλογή περιέχει πρωτότυπα έγγραφα και χειρόγραφα που αφορούν, κυρίως, στην εκκλησιαστική, πολιτική και εσωτερική ιστορία των νησιών του Αιγαίου Πελάγους και άλλων ελληνικών χωρών τους χρόνους της Φραγκοκρατίας και της Τουρκοκρατίας, αντίγραφα και φωτογραφίες εγγράφων και χειρογράφων από αρχεία της Ευρώπης, της Ελλάδας και της Ανατολής, διάφορα χειρόγραφα και σημειώματα του ιστοριοδίφη καθώς και την αλληλογραφία του με διαπρεπείς Έλληνες και ξένους επιστήμονες.
Επίσης, περιλαμβάνει διάφορα φιρμάνια, μπουγιουρντί, ακτιναμέδες (ahitname) και άλλα έγγραφα, που αφορούν ποικίλες υποθέσεις των νησιών του Αιγαίου Πελάγους, όπως φορολογικές υποθέσεις, απόδοση ιλτιζάμ (iltizam) νήσων και εκμίσθωση δεκάτης, διενέξεις Φράγκων και Ρωμαίων, αποστολή ανδρών και υλικών για τις ανάγκες του αυτοκρατορικού στόλου, περί προστασίας ρωσικών εμπορικών πλοίων, περί μη καταπίεσης ραγιάδων, περί επίλυσης διαφορών ραγιάδων, κ.ά.

Ο κατάλογος της συλλογής διαιρείται σε εννιά (9) κεφάλαια:

1. Εκκλησιαστικά και μοναστηριακά (Πατριαρχεία Κωνσταντινουπόλεως, Ιεροσολύμων, Μητροπόλεις Αγαθοπόλεως, Αθηνών, Άρτης, Βάρνας, Ευρίπου, Εφέσου, Ηρακλείας, Ιωαννίνων, Καισαρείας, Μονεμβασίας, Σάμου, Τυρνόβου, Επισκοπές, Μονές, Μονύδρια, Ναοί)
2. Λατινική Εκκλησία των Νήσων,
3. Σχολικά (Κάσος, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Φολέγανδρος),
4. Κοινοτικά (Κέα, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Πάτμος, Σύρος, Φολέγανδρος),
5. Διοικητικά και Φορολογικά (Λατίνοι δυνάστες, Τουρκοκρατία-Νήσοι Αιγαίου, Άνδρος, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Σίκινος, Σύρος, Φολέγανδρος),
6. Ελληνικές Παροικίες του Εξωτερικού (Ανκόνα & Λιβόρνο),
7. Ιδιωτικά,
8. Διάφορα,
9. Χειρόγραφα
   και εντός των κεφαλαίων έγιναν μικρότερες υποδιαιρέσεις κατά γεωγραφικές ενότητες.

Αναλυτικότερα:
Κ36_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: χειρόγραφα 1-6
Κ37_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 1-43
Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 44-59,
Κ38_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 60-90
Κ39_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 91-110
Κ40_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 111-135
Κ41_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 136-155
Κ42_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 156-172
Κ43_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 173-185

Το Αρχείο χαρακτηρίζεται από πλούσια θεματολογία με κύριους άξονες τη διπλωματική, εθνική, βουλευτική και συγγραφική δραστηριότητα του Δραγούμη. Χρονικά καλύπτει τα τέλη του 19ου και τα πρώτα είκοσι έτη του 20ου , μια από τις πλέον ενδιαφέρουσες περιόδους της νεοελληνικής ιστορίας. Το Μακεδονικό Ζήτημα αλλά και το σύνολο των εθνικών διεκδικήσεων της Ελλάδας την περίοδο αυτή φωτίζονται από το πλήθος του αρχειακού υλικού που απόκειται στις ενότητες του Αρχείου. Αφορά επίσης την περίοδο των Βαλκανικών Πολέμων καθώς επίσης και εκείνη του Πρώτου Παγκόσμιου Πολέμου. Εμπεριέχει εξάλλου πλήθος προσωπικών στοιχείων που αποτυπώνουν γλαφυρά τη ζωή, τις ενασχολήσεις και τα ενδιαφέροντα του δημιουργού του μέσα από γραπτά του κείμενα, την αλληλογραφία του και το φωτογραφικό υλικό.

Ενότητα Ι (ΙΑ και ΙΒ): Αλληλογραφία
Στην ενότητα ΙΑ έχει ενταχθεί τμήμα της προσωπικής και της επαγγελματικής αλληλογραφίας του Ίωνα δραγούμη, σύμφωνα με την πρώτη κατάταξη του υλικού από τον Φίλιππο Δραγούμη. Η ταξινόμηση, η καταλογογράφηση, και η αναλυτική περιγραφή κάθε μίας από τις επιστολές της ενότητας αυτής πραγματοποιήθηκαν από τον Δρ. Αλέξη Μάλλιαρη. Όλες οι επιστολές έχουν ψηφιοποιηθεί και βρίσκονται στην ψηφιακή βιβλιοθήκη της ΑΣΚΣΑ (Digital Library).

Το δεύτερο μέρος της Ενότητας Αλληλογραφία ΙΒ του Ίωνα Δραγούμη αποτελεί η οικογενειακή αλληλογραφία. Ας σημειωθεί ότι σώζεται το σύνολο σχεδόν της πολυπληθούς αλληλογραφίας του αυτής, εισερχόμενης αλλά και εξερχόμενης, δεδομένου ότι ο Φίλιππος Δραγούμης φρόντισε να συγκεντρώσει και να ενσωματώσει στο αρχείο του αδελφού του και τις πρωτότυπες επιστολές του τελευταίου προς την οικογένειά του. Εξάλλου πλήθος επιστολών επαγγελματικής φύσεως απαντώνται και στις υπόλοιπες ενότητες του Αρχείου. Τα λοιπά μέρη της Αλληλογραφίας καθώς και οι ενότητες που ακολουθούν έχουν ταξινομηθεί και καταλογογραφηθεί απο την αρχειονόμο/ιστορικό Δρ. Ελευθερία Δαλέζιου.

Ενότητα ΙΙ: Ημερολόγια-Σημειωματάρια
Η ενότητα περιλαμβάνει τα τετράδια ημερολογιών του Δραγούμη, σημειωματάρια, λυτά σημειώματα και επιστολές που καλύπτουν χρονικά την περίοδο 1894-1920.

Ενότητα ΙΙΙ: Κείμενα λογοτεχνικά και πολιτικά
Η ενότητα περιλαμβάνει χειρόγραφα και τυπογραφικά δοκίμια άρθρων και βιβλίων του Δραγούμη, αλληλογραφία του Φίλιππου Δραγούμη σχετικά με την έκδοση βιβλίων και άρθρων μετά το θάνατο του Δραγούμη, συγκεντρωτικούς πίνακες δημοσιευμάτων καθώς και χειρόγραφα, προσχέδια κειμένων και σημειώσεις του Δραγούμη για πολιτικά και μη δημοσιεύματα.

Ενότητα IV: Υπηρεσιακά Υπουργείου Εξωτερικών και παράλληλες δραστηριότητες
Η ενότητα περιλαμβάνει κείμενα, σημειώσεις, έντυπα και αλληλογραφία για τις εξής θεματικές: για τον Μακεδονικό Αγώνα, τη δραστηριότητά του Δραγούμη στα ελληνικά προξενεία στη Μακεδονία, Θράκη και Ανατολική Ρωμυλία, στην Κωνσταντινούπολη και τη συμμετοχή του στην Οργάνωση Κωνσταντινουπόλεως, τα εθνικά ζητήματα καθώς και την ενασχόλησή του με τον Εκπαιδευτικό Όμιλο, τον Νουμά και την Πολιτική Επιθεώρηση.

Ενότητα V: Κοινοβουλευτική δράση - Εξορία
Η ενότητα περιλαμβάνει σημειώσεις, αλληλογραφία και έντυπο υλικό σχετικό με την κοινοβουλευτική του δράση καθώς επίσης και τις διεθνείς σχέσεις της Ελλάδας την περίοδο 1915-1920 (ουδετερότητα της Ελλάδας, Α’ Παγκόσμιος Πόλεμος, επέμβαση των Μεγάλων Δυνάμεων στα εσωτερικά της Ελλάδας.) Στην ενότητα αυτή βρίσκεται υλικό αναφορικά με τα δύο υπομνήματα του Δραγούμη στο Συμβούλιο της Ειρήνης (1918-9 Παρίσι) κατά τη διάρκεια της εξορίας του στην Κορσική και τη Σκόπελο καθώς και αποκόμματα τύπου.

Ενότητα VI: Προσωπικά (Προσωπικά έγγραφα –φωτογραφίες- αντικείμενα)
Η ενότητα περιλαμβάνει προσωπικά έγγραφα του Δραγούμη, τετράδια μαθητικών και φοιτητικών χρόνων καθώς και φωτογραφικό υλικό.

Ενότητα VII: Ποικίλα
Η ενότητα περιλαμβάνει χειρόγραφα του Περικλή Γιαννόπουλου, του Ν. Φαρδύ καθώς και χειρόγραφο του ποιήματος ‘Πατρίδες’ του Κ. Παλαμά με ιδιόχειρο σημείωμα του ποιητή προς τον Ίωνα Δραγούμη.

Ενότητα VIII: Υλικό συγκεντρωθέν από τον Φίλιππο Δραγούμη μετά τη δολοφονία του Ίωνα
Η ενότητα περιλαμβάνει υλικό που συγκεντρώθηκε από τον Φίλιππο Δραγούμη μετά το θάνατο του αδελφού του: συλλυπητήριες επιστολές και τηλεγραφήματα, υλικό της δίκης για τη δολοφονία του Ίωνα Δραγούμη, αλληλογραφία για την ανέγερση στήλης στην μνήμη του, αποκόμματα εφημερίδων καθώς και έντυπα από την προσωπική βιβλιοθήκη του Ίωνα Δραγούμη.