Το αρχείο είναι ταξινομημένο σε δύο γενικές κατηγορίες: δημόσια και ιδιωτικά έγγραφα.
Δημόσια έγγραφα
α) Έγγραφα ανωτάτων αρχών και δημοσίων υπηρεσιών.
Ανώτατος Άρχοντας (1911-1932), Πρόεδρος Κυβέρνησης (1910-1930), Υπουργείο Εξωτερικών (1898-1931), Υπουργείο Οικονομίας (1917-1934), Υπουργείο Στρατιωτικών (1897-1935), Υπουργείο Δικαιοσύνης (1904-1929), Υπουργείο Εσωτερικών (1914-1933), Υπουργείο Παιδείας (1891-1928), Υπουργείο Δημοσίων Έργων (1925-1931), Υπουργείο Γεωργίας (1932-1933), Υπουργείο Κοινωνικής Πρόνοιας και Υγιεινής (1918-1927), Βουλή - Γερουσία (1892-1933), Προσωρινή Κυβέρνηση Θεσσαλονίκης (1916-1917).
β) Έγγραφα και υπομνήματα Νομικών Προσώπων, προς τον πρωθυπουργό και προς τα επί μέρους υπουργεία (1907-1935).
γ) Αναφορές και επιστολές ιδιωτών προς την κυβέρνηση και προς τις δημόσιες αρχές (1911-1934).
δ) Έγγραφα Κρητικής Πολιτείας (1898-1906): αλληλογραφία Ελευθερίου Βενιζέλου με τον πρίγκιπα Γεώργιο και άλλους σχετικά με ζητήματα που αφορούν την Κρήτη.
Ιδιωτικά έγγραφα
α) Αλληλογραφία: επιστολές Ελευθερίου Βενιζέλου προς τους συνεργάτες του, προς έλληνες και ξένους πολιτικούς και προσωπικές σημειώσεις του ίδιου (1897-1935)ˑ επιστολές πολιτικών προσώπων και συνεργατών απευθυνόμενες στον ίδιο (1891, 1896-1935).
β) Επιστολές ιδιωτών προς τον Ελευθέριο Βενιζέλο (1910-1935).
γ) Αλληλογραφία ανάμεσα σε τρίτους (1897-1936).
Χάρτες πολιτικοί, στατιστικοί, εθνογραφικοί, της Ελλάδας, της Μικράς Ασίας, των Βαλκανίων και της Ευρώπης (π. 1877-1925).
Έντυπα, εφημερίδες, αποκόμματα τύπου, μονόφυλλα.

Πρωτότυπα έγγραφα Εθνικής Αντίστασης και Ε.Ο.Κ., ιστορικές σημειώσεις Νικολ. Σκουλά διαρκούσης της Κατοχής, έγγραφα σχετικά με την εξόρμηση Γερμανών στο Θέρισο και περιπέπειες Ν. Σκουλά, αποφάσεις του Δημοτικού Συμβουλίου Χανίων, έγγραφα σχετικά με το δημόσιο βίο του Ν. Σκουλά ως δημοτικού άρχοντα και με τις προκαλούμενες αντιδράσεις στην εν γένει πολιτεία αυτού, έγγραφα σχετικά με την ίδρυση της Σχολής Κωφάλαλων στα Χανιά

Χριστιανοί πληρεξούσιοι στα Μπουτζουνάρια (1883). Επιτροπή Αποκορώνου (1895)· επαναστάτες συγκεντρωμένοι στο χωριό Κάμποι (1896)· βασιβουζούκοι με οθωμανούς στρατιώτες· οι αρχηγοί του επαναστατικού κινήματος στα Σφακιά (1896)· στρατιωτικά αποσπάσματα των Μεγάλων Δυνάμεων στα Χανιά (1897)· το Εκτελεστικό της Πρώτης Προσωρινής Κυβέρνησης Κρήτης (1897)· παρέλαση αγγλικών στρατευμάτων (1899)· οι ναύαρχοι των Μεγάλων Δυνάμεων (1898)· άφιξη του πρίγκιπα Γεωργίου στη Σούδα (1899)· Ρώσοι στο Ρέθυμνο (1897)· διεθνής στόλος (1897)· οι σημαίες των τεσσάρων δυνάμεων στο φρούριο Φιρκά (1897)· γαλλικά στρατεύματα στα Άπτερα (1897)· Ιτζεδίν-Σούδα· ρωσικός στρατώνας Ρεθύμνου (1897)· αυστριακά στρατεύματα στη Σούδα (1897)· θανατική εκτέλεση Τούρκων στο Ηράκλειο (1897).
Η εκκλησία στο Θέρισο, όπου κηρύχτηκε η Ένωση (1905)· ο πρόεδρος και τα μέλη της επαναστατικής συνέλευσης· το αρχηγείο στο Θέρισο· διαδήλωση προς Χαλέπα· επαναστάτες και η επαναστατική σημαία (1905)· η Διεθνής Επιτροπή των Μεγάλων Δυνάμεων για τις μεταρρυθμίσεις μετά το Θέρισο· άφιξη του Ζαΐμη στην Κρήτη (1906)· κρητική χωροφυλακή και πολιτοφυλακή· οι κρήτες βουλευτές στα ευρωπαϊκά πολεμικά (1911)· η Κρητική Βουλή στην έπαυλη Μάνου.

Διαμαρτυρία των κατοίκων των Χανίων (1886)ˑδιαμαρτυρία των προσφύγων Χανιωτών προς την Επαναστατική Συνέλευση των Κρητών (1897).
Επιστολές Ελευθερίου Βενιζέλου προς τον Κλέαρχο Μαρκαντωνάκη (1897-1899). Υπομνήματα του Προεδρείου της Γενικής Συνέλευσης των Κρητών στο Θέρισο (Μάρτιος-Δεκέμβριος 1905)ˑ επιστολές του Ελευθερίου Βενιζέλου προς τους συντρόφους του και κυρίως προς τον Κλέαρχο Μαρκαντωνάκη που αναφέρονται στην οργάνωση και την εξέλιξη του κινήματος στο Θέρισο, στη στάση των χωροφυλάκων, την πολιτική των Μεγάλων Δυνάμεων κ.ά. (Μάρτιος - Δεκέμβριος 1905).
Αναφορές των τοπικών ενόπλων σωμάτων προς το Προεδρείο της Επαναστατικής Επιτροπήςˑ επιστολές Κλέαρχου Μαρκαντωνάκη και διαφόρων προς τον Ελευθέριο Βενιζέλο σχετικά με τη διεξαγωγή μαχών και την επικρατούσα κατάστασηˑ κατάστιχο εισφορών υπέρ του κρητικού αγώνα (1905)ˑ προτάσεις των γενικών προξένων για τη σύγκληση Συντακτικής Συνέλευσης (1906)ˑ επιστολές του Ελευθερίου Βενιζέλου προς τον Κλέαρχο Μαρκαντωνάκη (1908-1925).