Συλλογή εγγράφων (επιστολές, αποδείξεις πληρωμών, ασφαλιστήρια κ.ά.) των οικογενειών Πάγκαλου και Στεφάνου σχετικά με τις οικονομικές και εμπορικές τους δραστηριότητες σε Σύρο, Κέα και Ιταλία. Ποιήματα του Γρηγορίου Στεφάνου και τεύχος περιοδικού "Ο Άγιος Σταυρός προς χρήσιν της νεολαίας" (Ερμούπολη, 12 Αυγούστου 1883), κ.ά.

(Κ18α) Ιδιωτική αλληλογραφία από διάφορες περιοχές:
1.Παροναξίας (1667-1840) και απόσπασμα κτηματολογίου (11 Οκτωβρίου 1665).

2. Αργολίδας (1755-1831).
3. Κέας (1790-1836).
4. Τήνου (1756).
5. Ζακύνθου (1786).
6. Πατρών (1838).
7. Έγγραφα της Επανάστασης του 1821 εκ των οποίων το ένα της Φιλικής Εταιρείας (αχρονολόγητο) και το άλλο του 1827.

(Κ18β) Έγγραφα που αναφέρονται, κυρίως, στην Κοινότητα των Καθολικών στη Σύρο (συμβόλαια, επιστολές προς τον εν Κωνσταντινουπόλει Τερσανά, την Αγία Έδρα, αλληλογραφία του Καθολικού Επισκόπου της νήσου και βιβλίο αυτής, ρίμα σατιρική κ.ά.)
1ος υ/φ.: Σαράντα δύο (42) ιδιωτικά έγγραφα των ετών 1610-1696.
2ος υ/φ.: Πενήντα τρία (53) ιδιωτικά έγγραφα των ετών 1701-1799.
3ος υ/φ.: Δεκαεννιά (19) ιδιωτικά έγγραφα των ετών 1803-1836.
4ος υ/φ.: Εικοσιεννιά (29) ιδιωτικές επιστολές των ετών 1755-1831.
5ος υ/φ.: Έγγραφα επισκόπου Καθολικών Σύρας:
α. Βιβλίο αλληλογραφίας, που περιέχει επιστολές από την 14η Απριλίου 1821 έως 17 Σεπτεμβρίου 1824.
β. Συλλογή επιστολών, μεταξύ των οποίων ένα τετράδιο αντιγράφων αλληλογραφίας , έκθεση της ανακλήσεως του επισκόπου Καθολικών Σύρας στη Ρώμη με χρονολογία 14 Απριλίου 1821, αντίγραφο βούλλας Πάπα Πίου με ημερομηνία 4 Σεπτεμβρίου 1560, όμοιο Πάπα Βενέδικτου με ημερομηνία Αυγούστου 1761.
6ος υ/φ.: Είκοσι (20) έγγραφα Κοινότητας Καθολικών Σύρας των ετών 1733-1815, μεταξύ των οποίων και τετράδιο (registro) του έτους 1788, επιστολές προς διαφόρους Οθωμανούς αξιωματούχους σχετικές προς την φορολογία του νησιού, πράξεις φορολογικές και διαταγή του βασιλικού Τερσανά,
7ος υ/φ.: Εικοσιεπτά (27) έγγραφα- διάφοροι λογαριασμοί των ετών 1744-1828.
8ος υ/φ.: Τρία (3) έγγραφα "Σημειώματα"δύο με σατιρικούς στίχους και ένα με αναγραφή ειδήσεων των Ναπολεόντειων πολέμων.