Το αρχείο περιέχει υλικό κυρίως από τα προκάτοχα σχολεία του Πειραματικού Λυκείου και κυρίως: Κεντρικό Σχολείο, Ελληνικά σχολεία Αρρένων και Ελληνικά Σχολεία Θηλέων (Ε΄, Η΄), Γυμνάσια Αρρένων και Γυμνάσια Θηλέων (Α΄ Γυμνάσιο αρρένων και Α΄ Γυμνάσιο Θηλέων, Ζ΄ Γυμνάσιο Θηλέων, Α΄ Πρότυπο Γυμνάσιο Νέου Τύπου, Εξατάξιο Γυμνάσιο Νέου Τύπου), Λύκειο (Α΄ Λύκειο Αρρένων, 25ο Λύκειο, 1ο Πειραματικό). Το υλικό αποτελείται από βιβλία πιστοποιητικών σπουδών, πρωτόκολλα αλληλογραφίας, μαθητολόγια, ειδικού, γενικού ελέγχου, υλικού, πράξεων, πρακτικών κ.ά. και έγγραφα: ενδεικτικά και τίτλοι σπουδών (κυρίως για την εγγραφή / μετεγγραφή μαθητών), αλληλογραφία κ.ά.

Στο Αρχείο της Αλεξάνδρας Μάνου διατηρούνται τεκμήρια από την υπηρεσία της στο Πειραματικό Σχολείο Πανεπιστημίου Αθηνών από την τοποθέτησή της (1931) μέχρι τη συνταξιοδότησή της (1956).
Πρόκειται για κατάστιχο με σημειώσεις Διδακτικής, χειρόγραφα ομιλιών στους γονείς, ένα κενό δελτίο ατομικότητας μαθητή, φωτογραφίες, σχέδια για το αλφαβητάριο που υπέβαλε μαζί με τη Σοφία Ξένου, βιβλία με αφιερώσεις, περιοδικά δεμένα και άλλα.

Το 2020 η εγγονή της Αλ. Μάνου παραχώρησε στο Σχολείο ένα αντίτυπο της βιογραφίας της γιαγιάς της, την οποία συνέγραψε η ίδια.

Το αρχείο του Πειραματικού Σχολείου του Πανεπιστημίου Αθηνών αποτελείται από βιβλία βαθμολογίου, τίτλους σπουδών και εγγραφής, βιβλία μισθοδοσίας, αλληλογραφία που αφορούν τη λειτουργία του Δημοτικού και του Γυμνασίου του Σχολείου. Επίσης, υπάρχουν τεκμήρια σχετικά με τη φοίτηση φοιτητών του Πανεπιστημίου Αθηνών (διπλωματικές εργασίες, ερωτηματολόγια).

Στο Ι.Α. Π.Σ.Π.Α. φυλάσσονται τεκμήρια της λειτουργίας του Σχολείου από την ίδρυσή του το 1929, κατάστιχα, λυτά έγγραφα, φωτογραφίες, αφίσες, οπτικοακουστικό υλικό (συνεντεύξεις) και άλλα. Πρόκειται κυρίως για υπηρεσιακά βιβλία διοικητικά, λειτουργικά, οικονομικά, απογραφικά, ευρετήρια και άλλα. Σώζονται επίσης υπηρεσιακά βιβλία που προκύπτουν από τον ιδιαίτερο χαρακτήρα του Σχολείου και αφορούν στη δραστηριότητα του επόπτη καθηγητή της Παιδαγωγικής, στη μετεκπαίδευση των δημοδιδασκάλων και των πτυχιούχων καθηγητικών σχολών, στα ιδιαίτερα καθήκοντα του διευθυντή ως γενικού επιθεωρητή, στις παιδαγωγικές πρακτικές του Σχολείου και στη μέριμνά του για ανατροφοδότηση.

Αναφέρονται ενδεικτικά Ημερολόγια Διευθυντού, Βιβλία Πράξεων του Συλλόγου Διδασκόντων, Μαθητολόγια, Πρωτόκολλα, Βιβλία Κοινών Συνεδριών Προσωπικού, Βιβλία Πράξεων Σχολικής Επιτροπής/Εφορείας, Βιβλία Πράξεων του Επόπτου, Βιβλία Πράξεων Διευθυντού, Βιβλία Πράξεων του Διευθυντού ως Γενικού Επιθεωρητού Δημοτικού Σχολείου, Βιβλίο Εξερχομένων Εγγράφων Εποπτείας, Γενικοί και Ειδικοί Έλεγχοι, Βιβλία Εκδρομών, Βιβλία Επιβολής Κυρώσεων/Ποινολόγια, Βιβλία Καταθέσεων και Αναλήψεων του Σχολικού Ταμείου, Βιβλία Μισθοδοσίας, Βιβλία Διευθύνσεων Προσωπικού, Μαθητών και Κηδεμόνων, Βιβλίο Κήπου, Βιβλία Υλικού, Βιβλίο Καλής Πράξεως, Βιβλία Επικοινωνίας μεταξύ Γονέων και των Διδασκόντων, Βιβλίο Επισκεπτών, Βιβλίο Κρίσεων Περί του Σχολείου, Βιβλία Ακροάσεων Διδασκαλιών των μετεκπαιδευομένων, Βιβλία Πράξεων της Επιτροπής επί των εξετάσεων των μετεκπαιδευομένων και άλλα.

Στο αρχείο διατηρούνται και τεκμήρια της λειτουργίας του Εργαστηρίου Πειραματικής Παιδαγωγικής.

Στο Σχολείο σώζονται, ακόμη, σπάνια βιβλία, μια μεγάλη σειρά υπηρεσιακών σφραγίδων, όργανα Πειραματικής Παιδαγωγικής, παλιά εργαστηριακά όργανα, έπιπλα και άλλα.