Συμπεριλαμβάνει α. προσωπική και επαγγελματική αλληλογραφία, β. έγγραφα και ερευνητικό υλικό σχετικό με την Ιστορία των Ιονίων Νήσων και της Κρήτης κατά τα έτη της Βενετικής κυριαρχίας καθώς και έγγραφα από το Αρχείο της Ιονίου Πολιτείας, της οποίας ο Σπ. Θεοτόκης προΐστατο από το 1912 έως το 1935, γ. μικρό αριθμό εγγράφων που αφορούν στον εορτασμό της μεγάλης Πανιονίου Έκθεσης του 1914 για τα πενήντα χρόνια της ενσωμάτωσης της Επτανήσου στην Ελλάδα.