Το Αρχείο Γ. Καστριώτη περιήλθε στις συλλογές των Αρχείων της Γενναδείου Βιβλιοθήκης το 2000 μετά από δωρεά της συζύγου του γλύπτη Μαίρης Καστριώτου. Η κα Καστριώτου εμπλούτισε το αρχείο του συζύγου της άλλες δύο φορές το 2002 και το 2005. Το αρχείο παρέμενε ανοιχτό στο κοινό με την αρχική διάταξη του υλικού από την ίδια την δωρήτρια χωρίς άλλη επεξεργασία (βλέπε καταγραφή αρχείου γλύπτη Γ. Καστριώτη, σελίδες 6). Η εκ νέου επεξεργασία του υλικού και η διάταξή του σε έξι πλέον ενότητες άρχισε στα μέσα του 2014 και ολοκληρώθηκε τον Ιανουάριο του 2015. Έγινε πλήρης καταγραφή της αλληλογραφίας και των λοιπών τεκμηρίων. Περιλαμβάνει πλούσιο υλικό για την επαγγελματική και καλλιτεχνική σταδιοδρομία του Γ.Κ. και υλικό σχετικό με την οικογένεια Καστριώτη (αλληλογραφία μελών της οικογένειας). Ιδιαίτερο ενδιαφέρον παρουσιάζουν οι επιστολές Σοφίας και Ερρίκου Σλήμαν προς τον Αλέξανδρο και την Αναστασία Καστρομένου, τους γονείς του Γ. Καστριώτη. Το Αρχείο Γ. Καστριώτη διαρθρώνεται σε έξι ενότητες: Ι. Αλληλογραφία, ΙΙ. Οικογενειακά τεκμήρια, ΙΙΙ. Οικογενειακά και Προσωπικά τεκμήρια Γ.Κ., IV. Προσχέδια έργων Γ.Κ., V. Ευρεσιτεχνίες Γ. Κ., VI. Έργα Γ.Κ.

Εικαστικά έργα:
4000 σχέδια (μπλοκ σχεδίων, λυτά σχέδια και κορνίζες)
115 πίνακες (6 από τους οποίους εντάχθηκαν στη συλλογή από άλλες δωρεές μετά το θάνατο του καλλιτέχνη).
33 γλυπτικές συνθέσεις με μυθολογικά κυρίως θέματα (Σύνολο πολλαπλών, γύψινων, μπρούτζινων και χάλκινων: 110).
61 χαρακτικά έργα (Σύνολο πολλαπλών: 441).
48 μεταξοτυπίες (Σύνολο πολλαπλών: 166).
Έργα φοιτητών του Γκίκα από το ΕΜΠ.
Έργα άλλων καλλιτεχνών από την προσωπική συλλογή του Γκίκα.

Έγγραφα:
17 κουτιά αλληλογραφίας του Γκίκα με 405 παραγωγούς (Σύνολο: 2640 επιστολές ή κάρτες). Αναφέρουμε ενδεικτικά:
Αλληλογραφία με τους Eli και Henri Cartier-Bresson (8 επιστολές και 4 κάρτες)
Αλληλογραφία με τον René Char (9 επιστολές, 1 αυτόγραφο ποίημα, 1 σενάριο, 2 αυτόγραφα του Γκίκα).
Αλληλογραφία με τον John Craxton (6 επιστολές και 16 κάρτες).
Αλληλογραφία με τον Οδυσσέα Ελύτη (8 επιστολές, 2 κάρτες, Tο "Άξιον Eστί" δακτυλόγραφο).
Αλληλογραφία με τον Christian Zervos (115 επιστολές και 4 κάρτες).
Αλληλογραφία με τον Kimon Friar (39 επιστολές και 2 κάρτες).
Αλληλογραφία με την Joan και τον Patrick Leigh Fermor (42 επιστολές του Patrick Leigh Fermor, 38 επιστολές της Joan Leigh Fermor, 15 κάρτες και διάφορα κείμενα και μεταφράσεις του Patrick Leigh Fermor).
Αλληλογραφία με τον Γιώργο Θεοτοκά (4 αυτόγραφες επιστολές του Γκίκα, οι δύο φωτοτυπημένες, 3 επιστολές του Θεοτοκά, 1 κάρτα, 1 δακτυλογραφημένο θεατρικό έργο).
Αλληλογραφία με τον Σωκράτη Καραντινό (7 επιστολές και 2 κάρτες).
Αλληλογραφία με τον Osbert Lancaster (18 επιστολές και 13 κάρτες).
Αλληλογραφία με τους Henri και Marthe Laurens (8 επιστολές).
Αλληλογραφία με τον Γιώργο Μαυροΐδη (28 επιστολές και 10 κάρτες).
Αλληλογραφία με τον Henry Miller (13 επιστολές και 3 κάρτες).
Αλληλογραφία με τον Δημήτρη Πικιώνη (7 επιστολές και 1 κάρτα).
Αλληλογραφία με τον Klaus Vrieslander (58 επιστολές).
Αλληλογραφία με την Τίγκη Γκίκα (439 επιστολές οι περισσότερες της Τίγκης και κάποιες του Γκίκα).
6 κουτιά με 932 έγγραφα που αφορούν τις ατομικές και ομαδικές εκθέσεις του Γκίκα στην Ελλάδα και το εξωτερικό (Βρετανικό Συμβούλιο, Cahiers d’Art, Leicester Galleries, Whitechapel Gallery, Εθνική Πινακοθήκη κ.α.).
10 κουτιά με 600 έγγραφα που αφορούν χειρόγραφα κείμενα του Γκίκα για βιβλία, άρθρα, διαλέξεις, μεταφράσεις και άλλα.
3 κουτιά με 453 έγγραφα σχετικά με την εκδοτική δραστηριότητα του Γκίκα (Τρίτο Μάτι, Ίκαρος, Lund Humphries κ.α.).
2 κουτιά με 263 έγγραφα σχετικά με τη γλυπτική, τη χαρακτική και τη θεατρική δραστηριότητα του Γκίκα.
3 κουτιά με 321 έγγραφα με χειρόγραφες λίστες έργων με αναλυτικά στοιχεία και καταγραφή των δραστηριοτήτων του από τη σύζυγό του Barbara Γκίκα.
7 κουτιά με 50 ημερολόγια του Γκίκα.
10 κουτιά με 1900 περίπου έγγραφα που αφορούν τις οικίες του καλλιτέχνη στην Ύδρα, την Κέρκυρα και την Αθήνα.
3 κουτιά με 63 έγγραφα για την ΑΓΕΤ-Ηρακλής.
2 κουτιά με 250 έγγραφα σχετικά με την επαγγελματική του δραστηριότητα στο Εθνικό Μετσόβιο Πολυτεχνείο.
9 κουτιά σχετικά με την Ακαδημία Αθηνών.
4 κουτιά μη καταγεγραμμένα με το προσωπικό αρχείο της πρώτης συζύγου του, Αντιγόνη (Τίγκη) Κοτζιά.
4 κουτιά με προσωπικά έγγραφα.
1 κουτί με 21 έγγραφα που αφορούν δωρεές από τον καλλιτέχνη.
1 κουτί με 174 έγγραφα που αφορούν το ταξίδι του Γκίκα το 1958 στην Άπω Ανατολή.
3 κουτιά με 352 έγγραφα που αφορούν τιμητικές διακρίσεις, συμμετοχή σε επιτροπές και διάφορα άλλα ιδρύματα.

Φωτογραφικό αρχείο:
Φωτογραφίες, αρνητικά και διαφάνειες από το προσωπικό αρχείο του καλλιτέχνη. Το αρχείο περιλαμβάνει πορτραίτα του Γκίκα από διάσημους φωτογράφους, όπως Herbert List, Jean Francois-Bonhomme, Henri Cartier-Bresson κ.α. Οικογενειακές φωτογραφίες, φωτογραφίες με φίλους, συχνά με γνωστά πρόσωπα των γραμμάτων και των τεχνών. Φωτογραφίες από τις οικίες του στην Ύδρα, την Κέρκυρα, το Λονδίνο, το Παρίσι και την Αθήνα και τέλος φωτογραφίες που έχει τραβήξει ο ίδιος τη δεκαετία του ’30 σε διάφορες περιοχές της Ελλάδας.
Φωτογραφίες, αρνητικά και διαφάνειες, του συνόλου των έργων του.

Έντυπο υλικό / Βιβλιοθήκη:
5700 αποκόμματα από εφημερίδες και περιοδικά, ελληνικά και ξένα που συνέλεξε ο ίδιος ο καλλιτέχνης.
7000 τόμοι βιβλίων σχετικοί με την ιστορία της τέχνης, την ελληνική και ξένη λογοτεχνία, την ιστορία, την ποίηση, τη φιλοσοφία, τη λαογραφία, τα ταξίδια και τις θρησκείες.
Κατάλογοι εκθέσεων και προσκλήσεις.

[Έπιπλα / Αντικείμενα
Έπιπλα από την οικία του στην Κριεζώτου και ορισμένα που έχουν διασωθεί από το κατεστραμμένο αρχοντικό του στην Ύδρα.
Έπιπλα επιζωγραφισμένα από τον ίδιο.
Σύνεργα και υλικά ζωγραφικής καθώς και καβαλέτα.
Τσανάκ καλέ, βάζα, δοχεία, αγαλματίδια και ειδώλια, αντικείμενα τέχνης και αναμνηστικά από την Άπω Ανατολή, κινέζικη συλλογή με πάνω από 100 snuff-bottles].

Το αρχείο περιλαμβάνει την αλληλογραφία του γλύπτη με διάφορα πρόσωπα, με εταιρείες και συλλόγους που αφορούν κυρίως παραγγελίες για κατασκευή προτομών, μνημείων, μεταλλίων κ.ά, έγγραφα που αφορούν τη συμμετοχή της Ελλάδας στις Biennale της Βενετίας καθώς και προσχέδια έργων, αποδείξεις συναλλαγών, αποκόμματα εφημερίδων, και ποικίλα άλλα έγγραφα.

Το αρχείο περιλαμβάνει την αλληλογραφία του Θωμόπουλου, ιδιωτικά συμφωνητικά, αποδείξεις εργασίας μαρμαρογλυπτών και τεχνιτών, λογαριασμούς, καταλόγους εξόδων, που αφορούν τα έργα που φιλοτέχνησε ο καλλιτέχνης. Δίνονται πληροφορίες για τη διαδικασία φιλοτέχνησης έργων, καθώς και για τη συνεργασία του γλύπτη με διάφορους τεχνίτες. Περιλαμβάνεται επίσης μικρό μέρος σχεδίων και επιστολών του Κ. Δημητριάδη προς τον Θωμόπουλο.

Τεκμήρια που αφορούν εκθέσεις γλυπτικής στις οποίες έλαβε μέρος ή πραγματοποίησε ο γλύπτης Θόδωρος, κείμενα λογοτεχνίας ή στοχασμού του ίδιου σε μορφή χειρογράφων, επιφυλλίδων και άλλων δημοσιευμάτων, κριτικές και δημοσιεύματα για το έργο του, τεκμήρια που αφορούν τη συμμετοχή του σε συνέδρια, επιτροπές και μελέτες, αλληλογραφία με ομοτέχνους, κριτικούς τέχνης, γκαλερί κ.ά. από την Ελλάδα και το εξωτερικό, προσωπικά.