Δικογραφίες της περιόδου κατά την οποία ο Βενιζέλος ασκούσε το δικηγορικό επάγγελμα στην Κρήτη. Έγγραφα και επιστολές του Βενιζέλου σχετικά με το Κρητικό Ζήτημα, την επανάσταση στο Θέρισο και της περιόδου της Κρητικής Πολιτείας.Έγγραφα, αλληλογραφία, αντίγραφα ομιλιών του Βενιζέλου της περιόδου 1909-1912 για ζητήματα εσωτερικής και εξωτερικής πολιτικής. Σημειώσεις, ομιλίες, αλληλογραφία, τηλεγραφήματα και έγγραφα της περιόδου 1912-1914 σχετικά με τους Βαλκανικούς Πολέμους, τις σχετικές διπλωματικές διεργασίες, την αυτόνομη Βόρεια Ήπειρο, τη διοικητική οργάνωση των Νέων Χωρών και άλλα εσωτερικά ζητήματα. Διπλωματικά έγγραφα, αλληλογραφία, σημειώσεις και άλλα έγγραφα της περιόδου 1915-1918 που αφορούν τον Εθνικό Διχασμό, την έξοδο της Ελλάδας στον Α΄ Παγκόσμιο Πόλεμο στο πλευρό της Αντάντ, στη σύγκρουση Βενιζέλου - βασιλιά Κωνσταντίνου, την οργάνωση του κόμματος Φιλελευθέρων και τον εκλογικό αγώνα, τους διωγμούς των Ελλήνων στη Μικρά Ασία, το κίνημα της Εθνικής Αμύνης, το δυναστικό ζήτημα, τις στρατιωτικές επιχειρήσεις στο Μακεδονικό Μέτωπο. Έγγραφα, αλληλογραφία και σημειώσεις της περιόδου 1919-1922 σχετικά με τη συνδιάσκεψη ειρήνης στο Παρίσι, τις διπλωματικές κινήσεις της Ελλάδας, την αποστολή ελληνικών δυνάμεων στην Μεσημβρινή Ρωσία, την απόβαση του ελληνικού στρατού στη Σμύρνη, τον γάμο του βασιλιά Αλέξανδρου με την Ασπασία Μάνου, την ενημέρωση του Βενιζέλου από τον Δαγκλή κ.ά. για τα εσωτερικά ζητήματα της χώρας, για τη δυσμενή διπλωματική θέση της Ελλάδας και τις επιχειρήσεις στη Μικρά Ασία, το προσφυγικό ζήτημα, τις διπλωματικές κινήσεις αμέσως μετά τη Μικρασιατική Καταστροφή, την εκτέλεση των έξι κ.ά. Έγγραφα, εκθέσεις, σημειώσεις, αλληλογραφία της περιόδου 1923 - 1928 που αφορούν την συνδιάσκεψη της Λωζάννης, την συνθήκη ειρήνης, την ανταλλαγή των πληθυσμών, το προσφυγικό πρόβλημα, το πολιτειακό ζήτημα, την πολιτική κατάσταση στην Ελλάδα, τα ζητήματα εξωτερικής πολιτικής, την εκλογή Οικουμενικού Πατριάρχη, τις εκλογές του 1928 και το κόμμα των Φιλελευθέρων. Έγγραφα, σημειώσεις και αλληλογραφία της περιόδου 1928-1932 που αφορούν τη διακυβέρνηση Φιλελευθέρων, εσωτερικά ζητήματα, την εξωτερική πολιτική, τις ελληνοϊταλικές σχέσεις, τη σταθεροποίηση του νομίσματος και την οικονομική πολιτική. Έγγραφα, σημειώσεις, αλληλογραφία, ομιλίες της περιόδου 1933-1936 που αναφέρονται στην εσωτερική πολιτική κατάσταση, στην απόπειρα δολοφονίας του Βενιζέλου, το Βαλκανικό Σύμφωνο, την επάνοδο της βασιλείας, το κίνημα του 1935, συλλυπητήρια για τον θάνατο του Βενιζέλου. Έγγραφα μετά τον θάνατο του Βενιζέλου που σχετίζονται με περιουσιακά ζητήματα, έγγραφα της Έλενας Βενιζέλου, του Γεωργίου Βεντήρη, του Σοφοκλή Βενιζέλου Στέφανου Στεφάνου, κείμενα, ομιλίες, μελέτες, επιμνημόσυνοι λόγοι σχετικά με τον Βενιζέλο

Το αρχείο περιέχει υλικό που αφορά την Επανάσταση του 1821 και την τύχη των αγωνιστών, το θωρηκτό “Αβέρωφ”, την καταστολή του αντικινήματος του Ναυτικού (16 Οκτωβρίου 1909), τους Βαλκανικούς πολέμους (ιδιαίτερα τη δράση των μοιρών Αμβρακικού και Ευδρόμων), το κίνημα της Εθνικής Άμυνας, τις σχέσεις με τους Αγγλογάλλους την περίοδο 1916-1917, τη δίωξη της κυβέρνησης Λάμπρου, το θάνατο του βασιλιά Κωνσταντίνου, το νομοθετικό έργο του υπουργείου Ναυτικών (κυρίως το 1916-1917) κ.ά. Περιλαμβάνει προσωπική και υπηρεσιακή αλληλογραφία, υπομνήματα, καταθέσεις σε ανακριτικές επιτροπές, πίνακες συμμετασχόντων στο αντικίνημα του Ναυτικού (1909) και στο κίνημα Θεσσαλονίκης (1916), πρωτόκολλα πίστεως στον βασιλιά, δικαστικές αποφάσεις, σχέδια νόμων, εγκυκλίους, χειρόγραφα αγορεύσεων στη Βουλή, διοριστήρια έγγραφα, κοινοποιήσεις απονομής μεταλλίων, αποδείξεις και ομολογίες οφειλών, ιατρικές γνωματεύσεις, πιστοποιητικά, φύλλα εφημερίδων της κυβέρνησης, φωτογραφίες κ.ά.

Συλλογή Σπυρίδωνος και Ροζίνας Σίμου που περιλαμβάνει επιστολές, δελτάρια, επισκεπτήρια του πρωθυπουργού Ελευθέριου Κ. Βενιζέλου και άλλων προς τον βουλευτή, υπουργό και εκδότη της εφημερίδας "ΠΑΤΡΙΣ" Σπυρίδωνα Σίμο και αυτόγραφο ημερολόγιο του Σπ. Σίμου στο οποίο περιγράφει τις πρώτες μέρες του κινήματος της Εθνικής Αμύνης και της Προσωρινής Κυβέρνησης Θεσσαλονίκης και τη μεταφορά του Ελευθερίου Βενιζέλου και των συνεργατών του από την Κρήτη στη Θεσσαλονίκη με το ατμόπλοιο "Εσπερίς".

Περιέχει ιστορικά στοιχεία για: τους ιερούς ναούς Αγίου Στεφάνου Λιαριγκόβης (Αρναίας) και Αγίων Αναργύρων, το παρεκκλήσιο Αγίας Παρασκευής, εικονοστάσια, τον πόλεμο του 1912, την [Εθνική] Άμυνα, το νέο ημερολόγιο 1924, τον σεισμό του 1932, την ένωση της επαρχίας Αρδαμερίου και τον πόλεμο κατά της Ιταλίας.