Το αρχειακό υλικό αποτελείται από αλληλογραφία Ελλήνων και ξένων επιστολογράφων που αναφέρεται: στη δημόσια υπηρεσία του Σπυρίδωνος Τρικούπη -την πολιτική του ιδιότητα ως πληρεξουσίου Μεσολογγίου, τα πολιτικά του αξιώματα επί Καποδίστρια, Αντιβασιλείας, κυβερνήσεως Αλ.Μαυροκορδάτου (1825-1862)-, στην πολιτική σχέση του με τον Αλ.Μαυροκορδάτο (1827-1855) και κυρίως τη διπλωματική του δραστηριότητα στις εξωτερικές υποθέσεις της Ελλάδος ως απεσταλμένου πρεσβευτή στο Λονδίνο (1850-1861).

Συλλογή οικογένειας Αργυρόπουλου: έγγραφα, φωτογραφίες και επιστολές που αφορούν κυρίως στον πρώτο Έλληνα αεροπόρο Εμμανουήλ Αργυρόπουλο, έγγραφα των διπλωματών Γεωργίου και Αλέξανδρου Αργυρόπουλου, πιστοποιητικά σπουδών, επισκεπτήρια, διαζύγια, προικοσύμφωνα, νομικά κείμενα που αφορούν μέλη της οικογένειας Αργυρόπουλου, χάρτες της Γεωγραφικής Υπηρεσίας Στρατού περιοχών της Μικράς Ασίας (Άγκυρα, Φιλαδέλφεια, Σιβρί Χισάρ, Αφιόν Καραχισάρ, Εσκί Σεχίρ, Συναός), τουρκικές προκηρύξεις στα ελληνικά προς τους Έλληνες στρατιώτες και ελληνικές προκηρύξεις στα οθωμανικά προς του Τούρκους των Βαλκανικών Πολέμων ή της Μικρασιατικής Εκστρατείας, φωτογραφίες με ιδωτικές στιγμές της οικογένειας Αργυρόπουλου.

Φωτογραφίες ποικίλου περιεχομένου, κυρίως πορτρέτα: Αλβέρτος και Καρολίνα Άμβουργερ, Διονύσιος Αιγινήτης (1898), μέλη της ελληνικής βασιλικής οικογένειας, Γεώργιος Α', κηδεία Γεωργίου Α', πριγκίπισσα Σοφία κ.ά.ˑ φωτογραφίες στρατιωτικών στον πόλεμο του 1897. Πορτρέτα ιερωμένων: ο Χίου Ιερώνυμος (1925), ο Οικουμενικός Πατριάρχης Ιωακείμ Γ', ο Αθηναγόρας με τους απόφοιτους της Θεολογικής Σχολής της Χάλκης (χ.χ.), ο Οιτύλου και Γυθείου Παρθένιος (1906), ο Δρυϊνουπόλεως Βασίλειος (1913), ο αρχιμανδρίτης Θεοδώρητος (1925). Πορτρέτα επώνυμων και ανώνυμων πολιτικών, στρατιωτικών, διπλωματών και λογίων: Γ. Κουντουριώτης (δόκιμος του Βασιλικού Ναυτικού, 1868), Σπυρίδων Τρικούπης, Αριστοτέλης Βαλαωρίτης, Π. Μαυρομιχάλης (1946), Σπυρίδων Πάτσης (1946), Ιωάννης και Ανδρέας Στεκούλης, Σ. Στεφανόπουλος (1946), Στυλιανός Γονατάς (1946), Ναπολέων Ζέρβας (1946), Τυπάλδος - Φορέστης (1919), Κωνσταντίνος Τσαλδάρης (1946), Πορτρέτα αγνώστων από τις πόλεις: Βιέννη (1922), Βερολίνο, Αλεξάνδρεια (1929), Ιερουσαλήμ (1902), Ικόνιο (1925), Κωνσταντινούπολη, Μόναχο (1896, 1913), Μασσαλία, Τίρανα (1937), Τραπεζούντα, κ.ά.
Πορτρέτα στρατιωτών που υπηρέτησαν στους Βαλκανικούς πολέμους (1912-1913). Φωτογραφίες αστικών οικογενειών από τον Πειραιά, την Πάτρα, τον Πύργο, τη Σύρο, την Κέρκυρα, τα Χανιά στα τέλη του 19ου αι. και στις αρχές του 20ουˑ καλλιτεχνικές φωτογραφίες από το "Αχίλλειο" στην Κέρκυρα, καθώς και από άλλα μέρη της ελληνικής υπαίθρου.

Αρχειακό υλικό που αφορά τον διπλωμάτη Νικόλαο Μελισσίδη και την ακίνητη ιδιοκτησία της οικογένειάς του. Περιέχονται έγγραφα από το προσωπικό αρχείο του Μελισσίδη, που αφορούν ακίνητα της οικογένειάς του στις οδούς Πειραιώς και Καλλιδρομίου, καθώς και προσωπικά έγγραφα (πιστοποιητικά, διοριστήρια έγγραφα κλπ) του Νικολάου Ε. Μελισσίδη και των προγόνων του. Το Δημόσιο ήταν ο κληρονόμος της περιουσίας του Νικολάου Μελισσίδη, καθώς αυτός δεν είχε αφήσει κληρονόμους. Ο φάκελος περιέχει επίσης αρχειακό υλικό που αφορά την ακίνητη περιουσία της οικογένειας Κόνιαρη (δικαιοπρακτικά κ.ά. έγγραφα, αρχιτεκτονικά σχέδια κλπ).

Αλληλογραφία του διπλωμάτη Άγι Καψαμπέλη, γραμματέα Β΄ στην ελληνική πρεσβεία της Ουάσιγκτον με τη μητέρα του και με τη Λίνα (αδελφή του;) (1945-1946). Βιογραφικά σημειώματα μελών της οικογένειας Καψαμπέλη: Εμμανουήλ Γ. Καψαμπέλη (διπλωμάτης), Βασιλείου Γ. Καψαμπέλη (ανώτερος αρχιφροντιστής Βασιλικού Ναυτικού, Πειραιάς 1866-1929), Γιάννη Β. Καψαμπέλη (αρχιτέκτονας), Αγησίλαου Ι. Καψαμπέλη (αντισυνταγματάρχης Ιππικού). Τα σημειώματα συνοδεύονται από μια φωτογραφία το καθένα (εκτός του Αγησίλαου Καψαμπέλη).

Οικογενειακή, κυρίως, αλληλογραφία του Σταυρόπουλου από τους τόπους που κάθε φορά υπηρετούσε (Ιωάννινα, Λονδίνο, Νέα Υόρκη, Πουσάν Κορέας) σχετική με τη ζωή του στις περιοχές αυτές και την υπηρεσιακή του εξέλιξη (1925-1978). Περιέχονται επίσης συλλυπητήρια τηλεγραφήματα προς τη μητέρα του για το θάνατο του πατέρα του, Άγγελου το 1947 και υλικό που αφορά τον Κ. Ε. Σταυρόπουλο (ο ίδιος;), πολιτικό διοικητή του Καζά Αρτάκης (προϋπολογισμός του Δημοσίου Ταμείου Αρτάκης και επιστολή δημογερόντων Πανόρμου, 1922).

Συλλογή που περιλαμβάνει:

1. Φακέλους του αρχείου Αλέξανδρου Κοντόσταυλου που περιέχουν έγγραφα για κτηματικές και εμπορικές υποθέσεις, μεταξύ των οποίων και η υπόθεση του χωριού Άγιος Λουκάς της Εύβοιας (τσιφλίκι του Κοντόσταυλου) και φάκελος του εμπορικού πλοίου "Αλέξανδρος".
2. Τρεις (3) τόμοι, στα φύλλα των οποίων είναι επικολλημένες προσκλήσεις βασιλέων, πριγκίπων, δουκών και πρέσβεων προς τον πρώην διπλωματικό υπάλληλο Αλεξ. Πάλλη.

Συλλογή Νίνας Αραβαντινού συζύγου του Δημητρίου Αραβαντινού ιδιοκτητών της εφημερίδας "Βραδυνή": προσωπική αλληλογραφία Δημητρίου και Νίνας Αραβαντινού, αλληλογραφία σχετικά με την υπηρεσία του Αραβαντινού στην πρεσβεία στο Βερολίνό, έγγραφα σχετικά με άρθρα και δημοσιεύσεις της "Βραδυνής", αποκόμματα εφημερίδων με πρωτοσέλιδες πολιτικές γελοιογραφίες, διαφημιστικές καταχωρήσεις, φύλλα εφημερίδων "Κραυγή" Ιωαννίνων (19/8/1940) και "Berliner Zageblatt" (2/6/1916), χάρτες του δυτικού μετώπου και του γερμανορωσικού μετώπου του Α΄ Παγκοσμίου Πολέμου, γερμανικός χάρτης των Βαλκανίων του 1910, καρτ-ποστάλ, φωτογραφίες οικογενειακές και κάποιες που αφορούν, κατά πάσα πιθανότητα, την κηδεία ή το μνημόσυνο του βασιλιά Κωνσταντίνου Α΄ στην Ιταλία.

Περιέχει αντίγραφα αναφορών διπλωματικών αντιπροσώπων επί διαφόρων θεμάτων και εκ διαφόρων πρωτευουσών, διάφορα θέματα στρατιωτικής φύσεως, επερωτήσεις αρμοδιότητος Υπουργείου Στρατιωτικών, σημειώματα προς την Διεύθυνση Σιδηροδρόμων Πειραιώς- Αθηνών -Πελοποννήσου, αντίγραφα διαφόρων διπλωματικών αντιπροσώπων διά τα ελληνοτουρκικά και σχετικά με την εκστρατεία στη Μικρά Ασία, δελτία τύπου, αντίγραφα αναφορών πρεσβειών περί εκκενώσεως Μικράς Ασίας, πολιτικής της Αγγλίας, Γαλλίας, κτλ.

Προσωπικό αρχείο του πρεσβευτή στο Βερολίνο και τη Βέρνη Ευθύμιου Κανελλόπουλου. Διαπιστευτήρια του Γεωργίου Β΄ στον πρόεδρο της Δημοκρατίας της Γερμανίας για τον διορισμό του Κανελλόπουλου στην ελληνική πρεσβεία στο Βερολίνο. Προσκλητήρια για εκδηλώσεις της ελληνικής πρεσβείας. Εκθέσεις, σημειώματα και άρθρα σχετικά με εκδήλωση της Societe de Geographie de Marseille et la Comite d' Alliance για την Ελλάδα και την Τουρκία. Υπηρεσιακά έγγραφα και αποδείξεις πληρωμών σχετικά με τη χορήγηση αναρρωτικής άδειας στον Κανελλόπουλο και τη μετάθεσή του στην πρεσβεία της Βέρνης από το 1930. Αλληλογραφία του Κανελλόπουλου με το Πατριαρχείο Αλεξανδρείας, τον Αναστάσιο Αβέρωφ, τους υπουργούς Συγκοινωνίας και Εσωτερικών, τον Απόστολο Δοξιάδη, τον Θεόφιλο Κυριακίδη από το Βισμπάντεν, τον Έλληνα πρέσβη στο Βέλγιο και τον πρόξενο στην Κωνσταντινούπολη κ.ά., carte visite, καρτ ποστάλ κ.ά.

Το αρχείο αποτελείται από την προσωπική αλληλογραφία του Ε. Κανελλόπουλου (ελληνόγλωσση και ξενόγλωσση) με συνεργάτες του και με φιλικά πρόσωπα (κυρίως γυναικεία) με προσωπικό και σπανιότερα υπηρεσιακό περιεχόμενο καθώς και σημειώσεις για φιλολογικά, ιστορικά και άλλα θέματα. Περιέχει επίσης την οικογενειακή αλληλογραφία μεταξύ των δύο αδελφών Ευθύμιου και Ξαβερίας Κανελλοπούλου, προσωπικά έγγραφα της Ξαβερίας και έγγραφα που αφορούν την Ερασμία Α. Αναστασιάδη και την Πάσιγκα Ξ. Λάνδερερ.