Το αρχείο του Ιωάννου Μεταξά περιλαμβάνει αρχειακό υλικό (αλληλογραφία, εκθέσεις, χάρτες, φωτογραφίες, αναφορές) σχετικά με την πολιτική του πορεία, τη στρατιωτική του σταδιοδρομία και την πολιτική του καθεστώτος της 4ης Αυγούστου, ενώ ένα μεγάλο μέρος του αρχείου σχετίζεται με τη στρατιωτική προπαρασκευή της χώρας ενόψει της ιταλικής επίθεσης τον Οκτώβριο του 1940. Περιλαμβάνονται, επίσης, προσωπική και οικογενειακή αλληλογραφία, έγγραφα σχετικά με την οικογένεια Μεταξά, χειρόγραφα σημειωματάρια, πιστοποιητικά που σχετίζονται με την ιδιωτική του ζωή και το προσωπικό του ημερολόγιο.

Κοινοβουλευτικά, δημόσια και ιδιωτικά έγγραφα, προσωπικά ανέκδοτα ημερολόγια, ανέκδοτες φωτογραφίες, προσωπικές επιστολές των πρωταγωνιστών της πολιτικής, λευκώματα, εφημερίδες και φιλμ της εποχής του Εθνικού Διχασμού και του Μεσοπολέμου.
Το αρχειακό υλικό εμπεριέχει πλήθος πληροφοριών, σχετικά με την εξέλιξη και διαμόρφωση της πολιτικής πραγματικότητας, των ιστορικών διαδρομών, αλλά και τις πολιτικές, οικονομικές και κοινωνικές πτυχές της εποχής από την Επανάσταση του 1821 έως τον Εθνικό Διχασμό και γενικότερα τον Μεσοπόλεμο.