Το μεγαλύτερο ποσοτικά μέρος του Αρχείου αποτελεί η Αλληλογραφία, συμποσούμενη σε 25 αρχειακούς φακέλους. Οι τίτλοι που εμφανίζονται στους φακέλους και υποφακέλους, στη συντριπτική τους πλειοψηφία, έχουν δοθεί από τον ίδιο τον δημιουργό του Αρχείου και ως εκ τούτου διατηρήθηκαν στην παρούσα ταξινόμηση. Αρχικά, ένα σημαντικό τμήμα της Αλληλογραφίας, που περιλαμβάνει επιστολές κορυφαίων Ελλήνων και ξένων ανθρώπων του πνεύματος, όπως και αποκόμματα τύπου που αφορούν τον ποιητή και την βράβευσή του, είχαν δοθεί από τον Οδυσσέα Ελύτη στο Σπουδαστήριο Νεοελληνικής Φιλολογίας του Πανεπιστημίου Θεσσαλονίκης, από όπου όμως, στη συνέχεια, ο ίδιος τα απέσυρε ενσωματώνοντάς τα στο αρχειακό υλικό που είχε από το 1975 παραχωρηθεί στη Γεννάδειο Βιβλιοθήκη. Έτσι σήμερα έχει αποκατασταθεί πλήρως η ενότητα Αλληλογραφία παρέχοντας πολύτιμο τεκμηριακό υλικό για τον ελληνικό και τον ευρωπαϊκό πνευματικό βίο από το 1945 και εξής μέχρι σήμερα. Στον κατάλογο καταγράφονται ονομαστικά όλοι οι επιστολογράφοι, θεματικά και χρονολογικά καθώς επίσης ο αριθμός και το είδος των επιστολών. Επιμέρους υποενότητα αποτελεί η συγχαρητήρια αλληλογραφία του ποιητή καθώς παρουσιάζει ξεχωριστό ενδιαφέρον λόγω της απονομής του βραβείου Nobel Λογοτεχνίας το 1979 στον Οδυσσέα Ελύτη.

Ιδιαίτερο βάρος έχει η ενότητα Χειρόγραφα, η οποία περιλαμβάνει τα σημαντικότερα από τα έργα του ποιητή σε χειρόγραφη μορφή με σχόλια και διορθώσεις από τον ίδιο κι αυτό εξαιτίας του γεγονότος ότι ο Ελύτης συνήθιζε να μην διατηρεί τις πρώτες μορφές των έργων του και τα χειρόγραφά του. Στην ίδια ενότητα ενσωματώθηκαν και οι μεταφράσεις του έργου του σε διάφορες γλώσσες.

Η τρίτη ενότητα Κριτική και Εκδόσεις περιλαμβάνει, σε χρονολογική σειρά, αποκόμματα τύπου, εφημερίδες και περιοδικά με αναφορές στο έργο του Οδυσσέα Ελύτη, κριτικές και παρουσιάσεις των εκδόσεών του. Στους 5 τελευταίους φακέλους της ενότητας αυτής βρίσκονται οι εκδόσεις των έργων του Οδυσσέα Ελύτη, πολλές από τις οποίες είναι αρκετά σπάνιες λόγω της παλαιότητάς τους, του ιδιαίτερου τυπογραφικού και καλλιτεχνικού τους ενδιαφέροντος καθώς και του περιορισμένου αριθμού αντιτύπων που είχαν εκδοθεί.

Στην τέταρτη ενότητα του Αρχείου Εικαστικά Έργα ενσωματώθηκαν έργα Ελλήνων καλλιτεχνών, όπως του Τσαρούχη, του Μόραλη και του Φασιανού, αφιερωμένα από τους δημιουργούς τους στον ποιητή, κυρίως για την εικονογράφηση των ποιητικών του έργων. Παράλληλα, στην ενότητα αυτή τοποθετήθηκαν και τα εικαστικά έργα του ίδιου του ποιητή, κυρίως κολλάζ (Συνεικόνες) και τέμπερες, καθώς επίσης και τα λευκώματα με το φωτογραφικό υλικό από όλες τις περιόδους της ζωής του Οδυσσέα Ελύτη, προσφέροντας ένα πανόραμα του βίου και της δράσης του που σε συνδυασμό με το εκτενές βιογραφικό σημείωμα του ποιητή, συνταγμένο από τον ίδιο, διαμορφώνουν μια πλήρη εικόνα για το πρόσωπο και τη δημιουργία του Οδυσσέα Ελύτη. Την ενότητα συμπληρώνουν ακουστικό υλικό (δίσκοι με μελοποιημένα έργα του ποιητή, κασέτες με συνεντεύξεις κ.ά.) και βραβεία που απονεμήθηκαν στον ποιητή συμπεριλαμβανομένων τιμητικών διπλωμάτων, μεταλλίων και άλλων διακρίσεων. Στη συλλογή υπάρχει και το επίχρυσο αντίγραφο του βραβείου Νόμπελ.

Η πέμπτη ενότητα Μελέτες για το έργο του Ο. Ελύτη περιλαμβάνει τόσο ελληνικές όσο και ξενόγλωσσες μελέτες και διατριβές.

Τέλος, στην έκτη ενότητα Προσωπική Βιβλιοθήκη Ο. Ελύτη καταγράφονται τα βιβλία και τα περιοδικά που ο ίδιος ο ποιητής δώρισε στη Γεννάδειο Βιβλιοθήκη. Πρόκειται για μεταφράσεις έργων του αλλά και έργα άλλων που αποτελούν μια σημαντική πηγή πληροφοριών και ολοκληρώνουν την εικόνα του ποιητή καθώς φωτίζουν τις σχέσεις του με τον πνευματικό κόσμο της Ελλάδας και της Ευρώπης της εποχής. Πολλές εκδόσεις έχουν ιδιόχειρες αφιερώσεις των λογοτεχνών ή καλλιτεχνών δημιουργών τους, ανάμεσα στους οποίους ξεχωρίζουν εκείνες των P. Eluard, P-J. Jouve, G. Ungaretti, H. Matisse, P. Picasso, Α. Εμπειρίκου, Ν. Εγγονόπουλου, Δ. Καπετανάκη, Ν. Γκάτσου και Δ. Αντωνίου.

Ποικίλο περιεχόμενο αναφερόμενο σε θέματα του Αγώνα (1821 - 1828), στην περίοδο του Καποδίστρια (1828 - 1832), την περίοδο της βασιλείας του Όθωνα (1833 - 1846). Ποικίλο περιεχόμενο (1847-1898) μεταξύ των οποίων: Περί της διαλύσεως της Βουλής. Διακήρυξη προς τους πρέσβεις Αγγλίας και Γαλλίας. Περί αμνηστείας στους συμμετέχοντες κατά τα συμβάντα στις μεθόριες οθωμανικές επαρχίες. Αντικατάσταση του ειρηνοδίκη Αταλάντης Θ. Νικολαϊδη από τον Θεόδωρο Χαλικιόπουλο. Μετάφραση τούρκικου εγγράφου των μνημόνων της Χίου σχετικό με ιδιοκτησιακά θέματα κατοίκων του νησιού. Σχέδιο των Ανακτόρων με την έγκριση και την υπογραφή της Αμαλίας. Προκήρυξη προς το Πανελλήνιο σχετικά με έρανο υπέρ του Εθνικού Στόλου. Συρραφή και δέσιμο εγγράφων της περιόδου 1845-1889 από τον Χ. Σταματίου το 1934 σε λεύκωμα επιγραφόμενο: "Κατάστιχο του Επιτηρητού του Αργυροφυλακείου των Ανακτόρων Αλεξίου Ηλιοπούλου [...]". Τα έγγραφα αναφέρονται σε κλοπές πολύτιμων επιτραπέζιων σκευών των Ανακτόρων που έγιναν κατά την περίοδο της Βασιλείας Γεωργίου Α΄. Έντυπα 20ού αιώνα ποικίλου περιεχομένου (πολιτικού, οικονομικού, διαφημιστικά κ.λπ.) ιδιαίτερα της περιόδου 1940-1945. Προκηρύξεις και συνθήματα Γερμανών. Θεατρικά (1885 - 1939, 1951): ποικίλα έντυπα περί θεάτρου, όπως κανονισμοί, καταστατικά, διαλέξεις, κριτικές κ.λπ. Προγράμματα, προσκλήσεις, διαφημιστικά θεατρικών παραστάσεων και άλλων δημόσιων θεαμάτων (1882-1950). Προγράμματα και διαφημιστικά των παραστάσεων του ζεύγους χορευτών Βάσου και Τανάγρας Κανέλλου, 1928-1930. Ποικίλα (1924-1951): 1) Σκίτσα, φωτογραφίες, ταυτότητες Χ. Σταματίου και άλλα ιδιωτικά (1927-1951). 2) Πρόχειρος χειρόγραφος κατάλογος των βιβλίων του Χάρη Σταματίου κατά τη δωρεά της Έρης Χ. Σταματίου στη Βιβλιοθήκη της Ε.Σ.Η.Ε.Α. 3) Δημοσίευματα για τον θάνατο του Χ. Σταματίου (1951). 4) Φωτογραφία του Ναπολέοντα Λαπαθιώτη με αφιέρωση στον Χ. Σταματίου (1938) και μια γυναικεία και μια ανδρική φωτογραφία (αταύτιστες και αχρονολόγητες). 5) Επισκεπτήρια κάρτα του Λάμπρου Πορφύρα (Δημ. Θ. Σύψωμου) με ευχαριστίες προς τον Χ. Σ. 6) Ποιητική συλλογή του Χρ. Πύρπασου, "Ο αναβαλλόμενος της γυναίκας", Αθήνα 1946, με αφιέρωση στον Χ. Σ. 7) Δείγματα χειροποίητου χαρτιού (αχρησιμοποίητα). 8) Μανιφέστο της ομάδας των διανοούμενων "Νέα Σκέψι" (12 Δεκεμβρίου 1924).
Αλληλογραφία Λεωνίδα Αρνιώτη: Επιστολές προς τον Λ. Α. από πρόσωπα του οικογενειακού, φιλικού και κοινωνικού του περιβάλλοντος. Πολλές επιστολές ερωτικού περιεχομένου από διάφορα γυναικεία πρόσωπα. Ποικίλα: Συμφωνητικά – Αποδείξεις – Αεροπορία, 1901-1906. Τριάντα (30) φωτογραφίες και καρτ-ποστάλς του Λ. Αρνιώτη και του θερινού θεάτρου Αρνιώτη και τρία (3) στελέχη εισιτηρίου του θεάτρου του. Αφίσες και προγράμματα από τις παραστάσεις του Λεων. Αρνιώτη στις περιοδείες του στην Ευρώπη, και αφίσα Λ. Α. από την υποψηφιότητά του για Δημοτικός Σύμβουλος Αθηναίων.

Αλληλογραφία, πρόσκληση σε τελετή βράβευσης, επιστολές, δημοσιεύσεις, υπόμνημα για τη δημιουργία και λειτουργία του Διεθνούς Κέντρου Ανθρωπιστικών Κλασικών Ερευνών, εγκύκλιος για την επανέκδοση του περιοδικού του Προσωπικού της Τραπέζης Ελλάδος «Ο Κύκλος», γκραβούρες, σχέδιο Δημοσθένη Κόκκινου για την Ίδρυση της «Ενώσεως Λογοτεχνών της Ελληνικής Επαρχίας», κείμενα για τον Πολιτισμό, γραμμικά σχέδια, χαλκογραφίες, βιογραφικά σημειώματα, αφίσες, αρχειοθετημένα σημειώματα για τις δραστηριότητες και το έργο Γ. Μουγογιάννη.