Η συλλογή περιέχει πρωτότυπα έγγραφα και χειρόγραφα που αφορούν, κυρίως, στην εκκλησιαστική, πολιτική και εσωτερική ιστορία των νησιών του Αιγαίου Πελάγους και άλλων ελληνικών χωρών τους χρόνους της Φραγκοκρατίας και της Τουρκοκρατίας, αντίγραφα και φωτογραφίες εγγράφων και χειρογράφων από αρχεία της Ευρώπης, της Ελλάδας και της Ανατολής, διάφορα χειρόγραφα και σημειώματα του ιστοριοδίφη καθώς και την αλληλογραφία του με διαπρεπείς Έλληνες και ξένους επιστήμονες.
Επίσης, περιλαμβάνει διάφορα φιρμάνια, μπουγιουρντί, ακτιναμέδες (ahitname) και άλλα έγγραφα, που αφορούν ποικίλες υποθέσεις των νησιών του Αιγαίου Πελάγους, όπως φορολογικές υποθέσεις, απόδοση ιλτιζάμ (iltizam) νήσων και εκμίσθωση δεκάτης, διενέξεις Φράγκων και Ρωμαίων, αποστολή ανδρών και υλικών για τις ανάγκες του αυτοκρατορικού στόλου, περί προστασίας ρωσικών εμπορικών πλοίων, περί μη καταπίεσης ραγιάδων, περί επίλυσης διαφορών ραγιάδων, κ.ά.

Ο κατάλογος της συλλογής διαιρείται σε εννιά (9) κεφάλαια:

1. Εκκλησιαστικά και μοναστηριακά (Πατριαρχεία Κωνσταντινουπόλεως, Ιεροσολύμων, Μητροπόλεις Αγαθοπόλεως, Αθηνών, Άρτης, Βάρνας, Ευρίπου, Εφέσου, Ηρακλείας, Ιωαννίνων, Καισαρείας, Μονεμβασίας, Σάμου, Τυρνόβου, Επισκοπές, Μονές, Μονύδρια, Ναοί)
2. Λατινική Εκκλησία των Νήσων,
3. Σχολικά (Κάσος, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Φολέγανδρος),
4. Κοινοτικά (Κέα, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Πάτμος, Σύρος, Φολέγανδρος),
5. Διοικητικά και Φορολογικά (Λατίνοι δυνάστες, Τουρκοκρατία-Νήσοι Αιγαίου, Άνδρος, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Σίκινος, Σύρος, Φολέγανδρος),
6. Ελληνικές Παροικίες του Εξωτερικού (Ανκόνα & Λιβόρνο),
7. Ιδιωτικά,
8. Διάφορα,
9. Χειρόγραφα
   και εντός των κεφαλαίων έγιναν μικρότερες υποδιαιρέσεις κατά γεωγραφικές ενότητες.

Αναλυτικότερα:
Κ36_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: χειρόγραφα 1-6
Κ37_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 1-43
Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 44-59,
Κ38_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 60-90
Κ39_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 91-110
Κ40_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 111-135
Κ41_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 136-155
Κ42_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 156-172
Κ43_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 173-185