Κατά την παραλαβή του αποτελείτο από 17 μεγάλες κούτες, 6 μικρότερα κουτιά και 9 φωριαμούς με αρχειακό υλικό. Έως τις αρχές του 2014 μεγάλο τμήμα του αρχείου είχε ταξινομηθεί και καταγραφεί. Ο κατάλογός είναι προσβάσιμος μέσω της ιστοσελίδας των Αρχείων στο διαδίκτυο.

Το αρχείο περιλαμβάνει χειρόγραφα και δακτυλόγραφα κείμενα (λογοτεχνικά και πολιτικά), προσωπικά και επίσημα/υπηρεσιακά έγγραφα, επιστολές (προσωπική και υπηρεσιακή αλληλογραφία), δημοσιεύματα, αποκόμματα από τον τύπο, υλικό από την πολιτική σταδιοδρομία του ΚΤ και από τις διάφορες ακαδημαϊκές του δραστηριότητες, φωτογραφίες και οπτικοακουστικό υλικό.

Το αρχείο αποτελείτo στην πραγματικότητα από τρία υποαρχεία:
Α) το αρχείο Κωνσταντίνου Τσάτσου
Β) το αρχείο Ιωάννας Τσάτσου
Γ) το αρχείο της οικογένειας Σεφεριάδου (Στυλιανός Σεφεριάδης, Γιώργος Σεφέρης, Άγγελος Σεφεριάδης) [ξεχωριστή αρχειακή περιγραφή]

Έγγραφα σχετικά με τη συμμετοχή του Απόστολου Δασκαλάκη στην Επιτροπή του Ευρωπαϊκού Κέντρου Δελφών. Έγγραφα σχετικά με τη θητεία του Απόστολου Δασκαλάκη ως Επίτιμου Μορφωτικού Συμβούλου στο Υπουργείο Εξωτερικών. Συμμετοχή Απ. Δασκαλάκη στα ακόλουθα συνέδρια: στην Έλβα το 1969 περί Ναπολεοντείου ιστοριογραφίας, στη Μόσχα το 1969 περί βαλκανικών πόλεων και το 1970 περί ιστορικών επιστημών, στη Μανίλα περί αντικομμουνισμού το 1971 και στη Σύνοδο του Συμβουλίου Μορφωτικής Συνεργασίας του Συμβουλίου της Ευρώπης το 1968. Σχετικά Α. Δασκαλάκη περί προκήρυξης για την πλήρωση της έδρας Ιστορίας στην Ακαδημία Αθηνών: βιογραφικά σημειώματα σε διάφορες μορφές, εργογραφία, υπομνήματα. Ποικίλα: επιστολές διαφόρων προς Απ. Δασκαλάκη, ποικίλου περιεχομένου πρόχειρες σημειώσεις Α. Δ., θρήνοι για την άλωση της Κωνσταντινούπολης (κείμενα της Τουρκοκρατίας, δακτυλόγραφα του Α. Δ.), δημοσιεύματα σχετικά με έργα του Α. Δ., διάφορες καρτ-ποστάλς από Βουδαπέστη, Reggio Calabria, Reims. Δοκίμια του βιβλίου Ap. Dascalakis, Rhigas Velestinlis , Paris 1937, σ. 230 και του βιβλίου Ap. Dascalakis, Les oeuvres de Rhigas Velestinlis , Paris 1937, σ. 123, με διορθώσεις και προσθήκες στο κείμενο. Δοκίμια του βιβλίου: Απ. Β. Δασκαλάκης, Μελέται περί Ρήγα Βελεστινλή , Αθήνα 1964, σ. 512, με ένθετα φύλλα σημειώσεων με διορθώσεις και προσθήκες. Δοκίμια του βιβλίου του Απ. Δασκαλάκη, Ο Αδαμάντιος Κοραής και η ελευθερία των Ελλήνων , Αθήνα 1965, σ. 654, με διορθώσεις και προσθήκες στο έντυπο και σε ένθετα σημειώματα. Χειρόγραφα και δακτυλόγραφα οκτώ (8) μελετών του Απ. Δασκαλάκη: 1) "Σκούφος - Μηνιάτης". 2) "Ιστορική γεωγραφία και γεωπολιτική". 3) "Το Ανατολικόν Ζήτημα και το Αιγαίον". 4) "Η Φιλική Εταιρεία και οι Φιλικοί". 5) "Ο Αγών εις Λακεδαίμονα". 6) "Η έναρξις της Επαναστάσεως και τα πρώτα επαναστατικά γεγονότα εις την Λακωνίαν" (α΄ σώμα). 6α) "Η έναρξις της Επανάστασις εις την Μάνην" (β΄ σώμα). 7) "Η α΄ Εθνοσυνέλευσις και το Σύνταγμα της Επιδαύρου". 8) "Ο ελληνικός λαός κατά την περίοδον της Τουρκοκρατίας" (Βιβλιογραφία). Δύο (2) έντυπα μελετών του Απ. Δασκαλάκη με διορθώσεις και προσθήκες: 1) "Θερμοπύλαι-Αρτεμίσιον" (Αθήνα, 1957) και 2) "Βιογραφική Επισκόπησις Κατάλογος Ιστορικών Συγγραφών Επιστημονική Δράσις" (Αθήνα, 1976). Μελέτη (mémoire) της Marie Daskalakis, "La Constitution Européene de Rigas Velestinlis" (σ. 51), που υποβλήθηκε στο Στρασβούργο το 1962.