Το αρχείο Ρούσου Κούνδουρου περιλαμβάνει υλικό από τη μαθητική και φοιτητική περίοδο του Ρούσου Κούνδουρου, υλικό που αφορά στη σταδιοδρομία του ως δικηγόρο, την πολιτική του δραστηριότητα, τη συμμετοχή του στο Μακεδονικό μέτωπο στον Α΄ Παγκόσμιο Πόλεμο, τη δράση του στον Ελληνοϊταλικό πόλεμο και στη διάρκεια της ιταλικής και γερμανικής κατοχής. Περιλαμβάνει, επίσης, τεκμήρια που αφορούν τη βουλευτική του θητεία, μελέτες, σχέδια άρθρων του, σημειώσεις και αλληλογραφία σχετικά με διάφορες δραστηριότητές του, τοπικού κυρίως ενδιαφέροντος.

Η συλλογή Τίτου Κούνδουρου περιέχει υλικό που αφορά στην εκτέλεση του Ρούσου Κούνδουρου από τους ναζί, δημοσιεύματα και ομιλίες σχετικά με τον θάνατό του.

Φωτογραφίες του Επισκόπου Πέτρας (Λασηθίου) Τίτου με τοπικούς παράγοντες στην είσοδο μονής και στην είσοδο του Παρθεναγωγείου Νεαπόλεως (μετέπειτα Β΄ Δημοτικού Σχολείου). Επίσης περιλαμβάνονται απόψεις της Νεάπολης καθώς και φωτογραφίες ιερέων της Ιεράς Μονής Παναγίας Κρουσταλλένιας Λασηθίου. Οι φωτογραφίες (9) είναι πιθανότατα του 19ου αιώνα – αρχών 20ου (περιόδου Κρητικής Πολιτείας) και έχουν δημιουργηθεί από γερμανό φωτογράφο.