Η συλλογή περιέχει πρωτότυπα έγγραφα και χειρόγραφα που αφορούν, κυρίως, στην εκκλησιαστική, πολιτική και εσωτερική ιστορία των νησιών του Αιγαίου Πελάγους και άλλων ελληνικών χωρών τους χρόνους της Φραγκοκρατίας και της Τουρκοκρατίας, αντίγραφα και φωτογραφίες εγγράφων και χειρογράφων από αρχεία της Ευρώπης, της Ελλάδας και της Ανατολής, διάφορα χειρόγραφα και σημειώματα του ιστοριοδίφη καθώς και την αλληλογραφία του με διαπρεπείς Έλληνες και ξένους επιστήμονες.
Επίσης, περιλαμβάνει διάφορα φιρμάνια, μπουγιουρντί, ακτιναμέδες (ahitname) και άλλα έγγραφα, που αφορούν ποικίλες υποθέσεις των νησιών του Αιγαίου Πελάγους, όπως φορολογικές υποθέσεις, απόδοση ιλτιζάμ (iltizam) νήσων και εκμίσθωση δεκάτης, διενέξεις Φράγκων και Ρωμαίων, αποστολή ανδρών και υλικών για τις ανάγκες του αυτοκρατορικού στόλου, περί προστασίας ρωσικών εμπορικών πλοίων, περί μη καταπίεσης ραγιάδων, περί επίλυσης διαφορών ραγιάδων, κ.ά.

Ο κατάλογος της συλλογής διαιρείται σε εννιά (9) κεφάλαια:

1. Εκκλησιαστικά και μοναστηριακά (Πατριαρχεία Κωνσταντινουπόλεως, Ιεροσολύμων, Μητροπόλεις Αγαθοπόλεως, Αθηνών, Άρτης, Βάρνας, Ευρίπου, Εφέσου, Ηρακλείας, Ιωαννίνων, Καισαρείας, Μονεμβασίας, Σάμου, Τυρνόβου, Επισκοπές, Μονές, Μονύδρια, Ναοί)
2. Λατινική Εκκλησία των Νήσων,
3. Σχολικά (Κάσος, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Φολέγανδρος),
4. Κοινοτικά (Κέα, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Πάτμος, Σύρος, Φολέγανδρος),
5. Διοικητικά και Φορολογικά (Λατίνοι δυνάστες, Τουρκοκρατία-Νήσοι Αιγαίου, Άνδρος, Μύκονος, Νάξος, Πάρος, Σίκινος, Σύρος, Φολέγανδρος),
6. Ελληνικές Παροικίες του Εξωτερικού (Ανκόνα & Λιβόρνο),
7. Ιδιωτικά,
8. Διάφορα,
9. Χειρόγραφα
   και εντός των κεφαλαίων έγιναν μικρότερες υποδιαιρέσεις κατά γεωγραφικές ενότητες.

Αναλυτικότερα:
Κ36_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: χειρόγραφα 1-6
Κ37_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 1-43
Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 44-59,
Κ38_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 60-90
Κ39_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 91-110
Κ40_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 111-135
Κ41_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 136-155
Κ42_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 156-172
Κ43_Συλλογή Περικλέους Ζερλέντη: φ. 173-185

(Κ18α) Ιδιωτική αλληλογραφία από διάφορες περιοχές:
1.Παροναξίας (1667-1840) και απόσπασμα κτηματολογίου (11 Οκτωβρίου 1665).

2. Αργολίδας (1755-1831).
3. Κέας (1790-1836).
4. Τήνου (1756).
5. Ζακύνθου (1786).
6. Πατρών (1838).
7. Έγγραφα της Επανάστασης του 1821 εκ των οποίων το ένα της Φιλικής Εταιρείας (αχρονολόγητο) και το άλλο του 1827.

(Κ18β) Έγγραφα που αναφέρονται, κυρίως, στην Κοινότητα των Καθολικών στη Σύρο (συμβόλαια, επιστολές προς τον εν Κωνσταντινουπόλει Τερσανά, την Αγία Έδρα, αλληλογραφία του Καθολικού Επισκόπου της νήσου και βιβλίο αυτής, ρίμα σατιρική κ.ά.)
1ος υ/φ.: Σαράντα δύο (42) ιδιωτικά έγγραφα των ετών 1610-1696.
2ος υ/φ.: Πενήντα τρία (53) ιδιωτικά έγγραφα των ετών 1701-1799.
3ος υ/φ.: Δεκαεννιά (19) ιδιωτικά έγγραφα των ετών 1803-1836.
4ος υ/φ.: Εικοσιεννιά (29) ιδιωτικές επιστολές των ετών 1755-1831.
5ος υ/φ.: Έγγραφα επισκόπου Καθολικών Σύρας:
α. Βιβλίο αλληλογραφίας, που περιέχει επιστολές από την 14η Απριλίου 1821 έως 17 Σεπτεμβρίου 1824.
β. Συλλογή επιστολών, μεταξύ των οποίων ένα τετράδιο αντιγράφων αλληλογραφίας , έκθεση της ανακλήσεως του επισκόπου Καθολικών Σύρας στη Ρώμη με χρονολογία 14 Απριλίου 1821, αντίγραφο βούλλας Πάπα Πίου με ημερομηνία 4 Σεπτεμβρίου 1560, όμοιο Πάπα Βενέδικτου με ημερομηνία Αυγούστου 1761.
6ος υ/φ.: Είκοσι (20) έγγραφα Κοινότητας Καθολικών Σύρας των ετών 1733-1815, μεταξύ των οποίων και τετράδιο (registro) του έτους 1788, επιστολές προς διαφόρους Οθωμανούς αξιωματούχους σχετικές προς την φορολογία του νησιού, πράξεις φορολογικές και διαταγή του βασιλικού Τερσανά,
7ος υ/φ.: Εικοσιεπτά (27) έγγραφα- διάφοροι λογαριασμοί των ετών 1744-1828.
8ος υ/φ.: Τρία (3) έγγραφα "Σημειώματα"δύο με σατιρικούς στίχους και ένα με αναγραφή ειδήσεων των Ναπολεόντειων πολέμων.