Το αρχείο περιλαμβάνει προσωπική και επαγγελματική αλληλογραφία, ημερολόγια, χειρόγραφα, ομιλίες, σημειώσεις, διπλώματα και διακρίσεις, και φωτογραφικό υλικό (εκτυπώσεις, αρνητικά και διαφάνειες). Τα έγγραφά του καταγράφουν το ευρύ φάσμα των προσωπικών και επαγγελματικών επαφών του, τον πολύπλευρο κόσμο της Ελληνικής αρχαιολογίας κατά τη διάρκεια των τελευταίων τριών τετάρτων του 20ου αιώνα, τις σκέψεις του για το έργο του στην Αγορά και ενδιαφέρουσες ματιές στη ζωή στις Ηνωμένες Πολιτείες, τον Καναδά, και κυρίως την Αθήνα κατά τη διάρκεια των ραγδαία μεταβαλλόμενων χρόνων του Δεύτερου Παγκοσμίου Πολέμου, του Ελληνικού Εμφυλίου Πολέμου, και των μεταγενέστερων δεκαετιών.

Το αρχείο περιέχει αλληλογραφία (συμπεριλαμβανομένων και μεταθανάτιων επιστολών στη σύζυγό του Λέλα), αποκόμματα εφημερίδων και φωτογραφίες κυρίως από το 1952 έως το 1988, αλλά και από τα πρώτα χρόνια της ζωής του Μυλωνά στη Σμύρνη, δοκίμια για τον Γ. Μυλωνά και καρτέλες που αφορούν στα μαθήματά του στο Πανεπιστήμιο Washington, Saint Louis και συλλογή έργων ζωγραφικής.