Περιλαμβάνονται κυρίως χειρόγραφα έργων, μεταξύ των οποίων τα: "Ανάμικτα Ηθικοπλαστικά και Ιστορικά, "Εκλογαί Ηθικαί και Καλαισθητικαί εκ των δραμάτων του Αισχύλου", ιστορικά έντυπα και χειρόγραφα, επιστολές και ψηφίσματα.

1913, Αυγούστου 27 / Σεπτεμβρίου 9
Σχέδιο τηλεγραφήματος του Ελευθερίου Βενιζέλου (Βουκουρέστι) προς τον βασιλιά Κωνσταντίνο.
Αυτόγραφο τηλεγράφημα του Ελευθερίου Βενιζέλου που απηύθυνε στον βασιλιά Κωνσταντίνο μετά την υπογραφή της συνθήκης του Βουκουρεστίου και του αναγγέλλει τη λήξη του Β΄ Βαλκανικού πολέμου.

1913: Φωτογραφία του βασιλιά Κωνσταντίνου με τον πρωθυπουργό Ελευθέριο Βενιζέλο, την εποχή των Βαλκανικών πολέμων.

Έγγραφο 1

1916, Σεπτεμβρίου 29

Σχέδιο λόγου του Ελευθερίου Βενιζέλου.

Έγγραφο 2

[1916, Σεπτεμβρίου 30]

Λόγος του Ελευθερίου Βενιζέλου στη Θεσσαλονίκη.

Έγγραφο 3

1944, Μαρτίου 2

Ενημερωτικό σημείωμα του Δημητρίου Παπαχαριζάνου.

Κ82α: Έξι (6) οθωμανικά έγγραφα, ανάμεσά τους ένα φιρμάνι, και 1 έγγραφο στα γαλλικά (1870).

Κ82β: Είκοσι (20) έγγραφα της Πρυτανείας του Πανεπιστημίου Όθωνα, της εν Αθήναις Φιλεκπαιδευτικής Εταιρείας, του Ελληνικού Συλλόγου "Ο Ιερός Αγών", της Πρυτανείας του Εθνικού Πανεπιστημίου, του Υπουργείου Εκκλησιαστικών & Δημοσίας Εκπαιδεύσεως, του προέδρου της Ελεήμονος Εταιρείας προς τον καθηγητή της Θεολογίας Π. Ρομποτή (1859-1923).

Κ82γ: Δεκαεπτά (17) πατριαρχικά και εκκλησιαστικά έγγραφα των ετών 1805-1907, που περιέχουν αλληλογραφία του Δ. Δημητριάδη και προς τον Ιωάννη Μεσολωρά, καθηγητή της Συμβολικής στο Εθνικό Πανεπιστήμιο και διευθυντή του εκκλησιαστικού περιοδικού "Ιερός Σύνδεσμος".

Κ82δ: Δεκατρία (13) νοταριακά έγγραφα των ετών 1686-1821.

Κ82στ': Τριάντα οκτώ (38) έγγραφα των ετών 1817, 1837, 1852-1854, 1856-1857, 1860-1861, 1872, 1888, 1892, 1919 και αχρονολόγητα.

Κ82ζ: 75 έγγραφα των ετών 1821 - 1937
Έγγραφα που αφορούν τον Αλέξανδρο Κοντόσταυλο (1828-1856): επιστολές του Ιωάννη Καποδίστρια προς τον Κοντόσταυλο σχετικά με την πληρωμή δανείου ανεξαρτησίας (1828), διατάγματα του Καποδίστρια για διορισμό του Κοντόσταυλου στην κυβέρνηση, έντυπο του Εθνικού Τυπογραφείου με περιγραφή του «Εθνικού νομίσματος ο Φοίνιξ» και φύλλο της Γενικής Εφημερίδος της Κυβερνήσεως (25/11828). Πρόσκληση του Γραμματέα της Επικρατείας Ν. Σπηλιάδη προς Κοντόσταυλο για συνεδρίαση της Επιτροπής επί της Οικονομίας στην οποία ο τελευταίος είναι μέλος (1829), αλληλογραφία του Καποδίστρια με αδελφούς Ράλλη στο Λονδίνο, τον Ορλάνδο, τον Ζαΐμη και τον Λουριώτη σχετικά με την πληρωμή συναλλαγματικής δανείου (1829). Έγγραφα του Ορλάνδου και της Επί της Οικονομίας Επιτροπής προς τον Κοντόσταυλο (1830), διατάγματα του Καποδίστρια και φύλλο της Γενικής Εφημερίδος της Ελλάδος (9/7/1830). Έγγραφα απονομής παρασήμων στον Κοντόσταυλο (1844), έγγραφο του Βασιλικού Πολυτεχνείου προς τον Κοντόσταυλο σχετικά με δωρεά του τελευταίου (1855), έγγραφα του προέδρου του Υπουργικού Συμβουλίου και του Νομάρχη Ευβοίας σχετικά με τον διορισμό του τελευταίου ως υπουργού Οικονομικών και την εκλογή του ως βουλευτή Καρύστου (1855-1856), επιστολή παραίτησης του Κοντόσταυλου από το υπουργικό αξίωμα καθώς και διπλώματα της Ελληνικής Αρχαιολογικής Εταιρείας και της Εν Αθήναις Φιλεκπαιδευτικής Εταιρείας με τα οποία ο Κοντόσταυλος ορίζεται μέλος τους κ.ά.
Έγγραφα που αφορούν τον αγωνιστή της Επανάστασης του 1821 Αθανάσιο Χέλμη (1821-1827): μαρτυρικά πολεμικών υπηρεσιών του Χέλμη από τον Δημήτριο Υψηλάντη, του προκρίτους Καλαβρύτων, Γαστούνης κ.ά. (1821), διάταγμα του Μινιστερίου του Πολέμου για προβιβασμό του Χέλμη (1823) και έγγραφο προς τον Χέλμη (1827).
Έγγραφα που αφορούν την οικογένεια Κανάρη: έγγραφα (1880-1886) των υπουργείων Οικονομικών και Εξωτερικών για τον διορισμό των Α. και Θ. Κανάρη σε δημόσιες υπηρεσίες, σε προξενεία και υποπροξενεία καθώς και έγγραφο της Εφορείας του Νεκροταφείου Αθηνών προς Κ. Κανάρη (1924)
Διάφορα: δίπλωμα πλοιάρχου (1859), ομολογίες αγοραπωλησιών από τη Σύμη (1869), ανακοίνωση του Θ. Δηλιγιάννη προς τη Βουλή (1894), μπουγιουρντί για το μοναστήρι του Αγίου Γεωργίου Άρτας (1838), επιστολή Ιωάννη Μεταξά προς πρόξενο σε Αίγυπτο σχετικά με συμμετοχή ελληνικής κοινότητας σε έρανο για τη Βασιλική Αεροπορία (1937), έγγραφο της Βουλής της νήσου Ψαρών (1822), έντυπο “La Jeune Grecque Orientale par Victor Hugo representee n 7 tableux le Juin 1836 musique de meissoner”.
.
Κ82ε: Εξήντα μία (61) επιστολές προς τον Δημήτριο Βουδούρη (1831, 1833-1836, 1839-1841, 1850,1860).

Περιέχει επιστολές Κρητών πολιτικών (1904-1912), μεταγραμμένες επιστολές Ελ. Βενιζέλου (1925-1933) προς Εμμ. Τσουδερό, έγγραφα περιόδου 1941-1944 κατά τις ημέρες της κυβέρνησης του Εμμ. Τσουδερού, επιστολές από πολιτικές προσωπικότητες της Αμερικής, Αγγλίας προς Εμμ. Τσουδερό (1941-1943). Επίσης, περιέχει επιστολές του Εμμ. Τσουδερού προς τη γυναίκα του Μαρία (1922-1929), τον γιο του Γιάννη (1920-1922), την κόρη του Βιργινία (1942-1944). Επιπλέον, έγγραφα της υπουργίας του Εμμ. Τσουδερού ως υπουργού Συντονισμού (1951) με Πρόεδρο της Κυβερνήσεως τον Σοφοκλή Βενιζέλο, αρχειακό υλικό του κόμματος ΕΠΕΚ (Εθνική Προοδευτική Ένωσις Κέντρου) με αρχηγούς τον Νικόλαο Πλαστήρα και Εμμ. Τσουδερό, εφημερίδες και μία κινηματογραφική αναμνηστική ταινία του 1941 κατά το ταξίδι του Τσουδερού στο Κέιπ Τάουν της Ν. Αφρικής.

Επίσκεψη του Ελευθερίου Βενιζέλου και των μελών του Υπουργικού Συμβουλίου στα ναυπηγεία "Βασιλειάδης" στον Πειραιά [1912]. Στιγμιότυπα από την άφιξη του Βενιζέλου στη Θεσσαλονίκη κατά το κίνημα του 1916ˑ στη Μυτιλήνη, στην έπαυλη Αλεπουδέλη και κατά την επαναληπτική εκλογή τον Μάιο του 1916. Ο Ελευθέριος Βενιζέλος με μέλη του υπουργικού συμβουλίου κατά την εθνική εορτή της 25ης Μαρτίου 1918. Αναχώρηση του Ελευθερίου Βενιζέλου για το Παρίσι μετά την ήττα του στις εκλογές του 1920ˑ τα παιδιά του Ελευθερίου Βενιζέλου Κυριάκος και Σοφοκλής με στρατιωτική στολήˑ φωτογραφίες και κάρτ-ποστάλ με το πορτρέτο του Ελευθερίου Βενιζέλουˑ ο Ελευθέριος Βενιζέλος στο σπίτι της Γαλαρίας στα Χανιά (1927). Ο Βενιζέλος κατά την επίσκεψή του στο Πατριαρχείο τον Οκτώβριο 1933 και σε ταξίδι το 1934. Παιδί αγνώστων στοιχείων.

Στο Ιστορικό Αρχείο απόκειται πλούσια συλλογή, λυτών ή τοποθετηµένων σε λευκώµατα, φωτογραφιών με αναφορά στην πολιτική δράση και τον ιδιωτικό βίο του Κωνσταντίνου Καραµανλή. Ο κύριος όγκος του υλικού αυτού καλύπτει την περίοδο 1955-1995.

Oι βασικές ενότητες από τις οποίες συγκροτείται η συλλογή αναφέρονται στις περιόδους των δύο πρωθυπουργικών και προεδρικών του θητειών, καθώς και στην ιδιωτική του ζωή (νεανικά χρόνια, σπουδές, επαγγελµατική δραστηριότητα, γάµος, κλπ).

Το φωτογραφικό αρχείο αποτελείται από το προσωπικό αρχείο του Γεωργίου Α. Παπανδρέου και τη συλλογή του Μιχαήλ Μίδη, στενού συνεργάτη και επιστήθιου φίλου του και απαριθμεί συνολικά περίπου 3500 φωτογραφίες, κυρίως ασπρόμαυρες αλλά και έγχρωμες.
Το φωτογραφικό αρχειακό υλικό καλύπτει χρονικά την περίοδο από το 1886 έως το 1968 και αναδεικνύει πτυχές τόσο της πολιτικής όσο και της προσωπικής και της οικογενειακής ζωής του Γεωργίου Α. Παπανδρέου. Οι φωτογραφίες έχουν κατηγοριοποιηθεί θεματικά.
Το αρχείο περιέχει φωτογραφίες του Γεωργίου Α. Παπανδρέου, από την περίοδο που αυτός διορίστηκε από τον Ελευθέριο Βενιζέλο πολιτικός εκπρόσωπος της Προσωρινής Κυβέρνησης στη Λέσβο (1916). Περιέχει επίσης φωτογραφίες από την περίοδο που υπήρξε πολιτικός σύμβουλος του αρχηγού της Επανάστασης Νικολάου Πλαστήρα (1922), φωτογραφίες σε τόπους εξορίας και φυλακές και γενικά φωτογραφίες που ελήφθησαν σε όλη τη διάρκεια της μακρόχρονης πολιτικής σταδιοδρομίας του .
Σημαντική θέση στο φωτογραφικό αρχείο καταλαμβάνουν οι φωτογραφίες από την περίοδο της πρώτης πρωθυπουργίας του (Κυβέρνηση Εθνικής Ενότητας, 1944), και κυρίως εκείνες που απεικονίζουν το ιστορικό γεγονός της απελευθέρωσης της Αθήνας (18/10/1944).
Εξίσου σημαντικές είναι και οι φωτογραφίες της δεύτερης πρωθυπουργίας του Γεωργίου Α. Παπανδρέου (Νοέμβριος - Δεκέμβριος 1963 και Φεβρουάριος 1964 - Ιούλιος 1965).
Παράλληλα, περιέχονται φωτογραφίες του με Έλληνες και ξένους ηγέτες, καθώς και φωτογραφίες από επίσημες επισκέψεις του Γεωργίου Α. Παπανδρέου στο εξωτερικό.
Ξεχωριστή ενότητα στο φωτογραφικό αρχείο του Πνευματικού Ιδρύματος Γεωργίου Α. Παπανδρέου αποτελούν οι προσωπικές και οικογενειακές φωτογραφίες, καθώς και τα πορτρέτα του Γέρου της Δημοκρατίας

Η συλλογή του Φωτογραφικού Αρχείου: Εκτεινόμενη χρονικά από τα τέλη του 19ου αι. μέχρι τις αρχές του 21ου αι., η συλλογή του ΦΑ-ΓΓΕΕ περιλαμβάνει φωτογραφικό υλικό για γεγονότα και πρόσωπα που διαμόρφωσαν την κοινωνική, οικονομική και πολιτισμική καθημερινότητα της χώρας. Ένα μεγάλο μέρος καλύπτει τις δραστηριότητες της πολιτειακής και πολιτικής ηγεσίας, μελών της κυβέρνησης, την εξωτερική πολιτική, τοπικά και κάποτε διεθνή νέα. Με τον τρόπο αυτόν, το αρχείο παρακολουθεί την εκάστοτε κεντρική πολιτική σκηνή, αλλά και παράλληλα καταγράφει σημαντικές κοινωνικές, οικονομικές, πολιτιστικές και αθλητικές εξελίξεις που διαμόρφωσαν τη φυσιογνωμία της χώρας.