Το αρχείο περιλαμβάνει τεκμήρια (κυρίως αντίγραφα από αρχειακές και έντυπες πηγές) από τις έρευνες του Α. Αγγέλου σε βιβλιοθήκες της Ελλάδας και του εξωτερικού γύρω από πρόσωπα και θέματα της τουρκοκρατίας και του Διαφωτισμού, πρόσωπα και θέματα της νεοελληνικής λογοτεχνίας. Περιλαμβάνει επίσης μελέτες και σχέδια μελετών του Α. Αγγέλου σε αυτά τα ερευνητικά πεδία, τεκμήρια από την έκδοση ή τον σχεδιασμό έκδοσης έργων στη σειρά Νεοελληνική Βιβλιοθήκη των εκδόσεων Ερμής, τεκμήρια από την διδασκαλία του στο πανεπιστήμιο, στη ΧΕΝ κ.α., συναφείς με τα ενδιαφέροντά του δημοσιεύσεις ιστορικών και φιλολόγων.