Κατά την παραλαβή του αποτελείτο από 17 μεγάλες κούτες, 6 μικρότερα κουτιά και 9 φωριαμούς με αρχειακό υλικό. Έως τις αρχές του 2014 μεγάλο τμήμα του αρχείου είχε ταξινομηθεί και καταγραφεί. Ο κατάλογός είναι προσβάσιμος μέσω της ιστοσελίδας των Αρχείων στο διαδίκτυο.

Το αρχείο περιλαμβάνει χειρόγραφα και δακτυλόγραφα κείμενα (λογοτεχνικά και πολιτικά), προσωπικά και επίσημα/υπηρεσιακά έγγραφα, επιστολές (προσωπική και υπηρεσιακή αλληλογραφία), δημοσιεύματα, αποκόμματα από τον τύπο, υλικό από την πολιτική σταδιοδρομία του ΚΤ και από τις διάφορες ακαδημαϊκές του δραστηριότητες, φωτογραφίες και οπτικοακουστικό υλικό.

Το αρχείο αποτελείτo στην πραγματικότητα από τρία υποαρχεία:
Α) το αρχείο Κωνσταντίνου Τσάτσου
Β) το αρχείο Ιωάννας Τσάτσου
Γ) το αρχείο της οικογένειας Σεφεριάδου (Στυλιανός Σεφεριάδης, Γιώργος Σεφέρης, Άγγελος Σεφεριάδης) [ξεχωριστή αρχειακή περιγραφή]

Αντίγραφο του Συντάγματος της Ελλάδας (20.10.1831).