Το αρχείο αποτελείται από 3 ενότητες, κάθε μία αφιερωμένη στα τρία συγγενικά πρόσωπα της Ιωάννας Τσάτσου. Η Ενότητα Ι αφορά τον πατέρα της, Στυλιανό Σεφεριάδη (1873-1951), διαπρεπή νομικό, καθηγητή της Νομικής Σχολής με διεθνή καριέρα, αλλά και με εκτενές λογοτεχνικό έργο. Η Ενότητα ΙΙ αφορά το μεγάλο αδελφό της, Γιώργο Σεφέρη (1900-1971), διπλωμάτη και νομπελίστα ποιητή, ενώ η Ενότητα ΙΙΙ, το μικρό της αδελφό, Άγγελο Σεφεριάδη (1905-1950). Όλες οι ενότητες περιλαμβάνουν προσωπικά έγγραφα (σχολικά τεκμήρια, διαβατήρια κλπ), αλληλογραφία, χειρόγραφα κείμενα και αποκόμματα τύπου. Η Ενότητα Ι έχει διαιρεθεί στις εξής 5 υποενότητες ανάλογα με τις δραστηριότητες του Στ. Σεφεριάδη: Υποενότητα Ι.1: Προσωπικά και οικογενειακά έγγραφα, Υποενότητα Ι.2: Ο λογοτέχνης Στ. Σεφεριάδης, Υποενότητα Ι.3: Ο νομικός και πανεπιστημιακός Στ. Σεφεριάδης, Υποενότητα Ι.4: Τιμητικές διακρίσεις (τα παράσημά του), Υποενότητα Ι.5: Αλληλογραφία (οικογενειακή και επαγγελματική). Η Ενότητα ΙΙ (Γιώργος Σεφέρης) έρχεται να συμπληρώσει το αρχείο του ποιητή που φυλάσσεται από χρόνια στη Γεννάδειο Βιβλιοθήκη. Ενδιαφέρον παρουσιάζουν τα σχολικά τεκμήρια του Σεφέρη και η εκτενής αλληλογραφία του με την αδελφή του. Στην ενότητα περιλαμβάνονται και κάποια έργα του ποιητή, ανάμεσα στα οποία ένα δακτυλόγραφο αντίτυπο της ποιητικής του συλλογής Στέρνα με χειρόγραφες σημειώσεις και διορθώσεις (1931-1932). Υπάρχουν επίσης αποκόμματα τύπου και δευτερογενές υλικό σχετικά με τον ποιητή που συνέλεγε η ΙΤ και η Δ. Μυλωνά. Στην Ενότητα ΙΙΙ εκτός από τα προσωπικά και υπηρεσιακά έγγραφα υπάρχουν τεκμήρια σχετικά με το θάνατο του Άγγελου στην Αμερική (διευθέτηση κληρονομικών και άλλων ζητημάτων). Από το λογοτεχνικό έργο του Ά. Σεφεριάδη ξεχωρίζουν τα ποιήματά του και η μετάφραση του έργου του Shakespeare, Η τραγωδία του Αμλέτου πρίγκηπα της Δανίας (δακτυλόγραφο). Το μεγαλύτερο μέρος της αλληλογραφίας του καταλαμβάνουν οι επιστολές της αδελφής του, ΙΤ.

Το αρχειακό υλικό αντανακλά τις αρμοδιότητες του Γραφείου: παρακολούθηση και ενημέρωση του Προέδρου της Δημοκρατίας για όλα τα σχετιζόμενα με τις διεθνείς σχέσεις θέματα και η προετοιμασία των επισκέψεων του Προέδρου στο εξωτερικό. Επίσης η οργάνωση εκδηλώσεων και η ρύθμιση κάθε θέματος εθιμοτυπίας σχετικά με τις επαφές του Προέδρου με Αρχηγούς ξένων Κρατών, με ξένους επισήμους, το Διπλωματικό Σώμα, διεθνείς οργανώσεις και Ελληνικά ιδρύματα, οργανώσεις και ομογενείς του εξωτερικού.