Το Αρχείο Γ. Καστριώτη περιήλθε στις συλλογές των Αρχείων της Γενναδείου Βιβλιοθήκης το 2000 μετά από δωρεά της συζύγου του γλύπτη Μαίρης Καστριώτου. Η κα Καστριώτου εμπλούτισε το αρχείο του συζύγου της άλλες δύο φορές το 2002 και το 2005. Το αρχείο παρέμενε ανοιχτό στο κοινό με την αρχική διάταξη του υλικού από την ίδια την δωρήτρια χωρίς άλλη επεξεργασία (βλέπε καταγραφή αρχείου γλύπτη Γ. Καστριώτη, σελίδες 6). Η εκ νέου επεξεργασία του υλικού και η διάταξή του σε έξι πλέον ενότητες άρχισε στα μέσα του 2014 και ολοκληρώθηκε τον Ιανουάριο του 2015. Έγινε πλήρης καταγραφή της αλληλογραφίας και των λοιπών τεκμηρίων. Περιλαμβάνει πλούσιο υλικό για την επαγγελματική και καλλιτεχνική σταδιοδρομία του Γ.Κ. και υλικό σχετικό με την οικογένεια Καστριώτη (αλληλογραφία μελών της οικογένειας). Ιδιαίτερο ενδιαφέρον παρουσιάζουν οι επιστολές Σοφίας και Ερρίκου Σλήμαν προς τον Αλέξανδρο και την Αναστασία Καστρομένου, τους γονείς του Γ. Καστριώτη. Το Αρχείο Γ. Καστριώτη διαρθρώνεται σε έξι ενότητες: Ι. Αλληλογραφία, ΙΙ. Οικογενειακά τεκμήρια, ΙΙΙ. Οικογενειακά και Προσωπικά τεκμήρια Γ.Κ., IV. Προσχέδια έργων Γ.Κ., V. Ευρεσιτεχνίες Γ. Κ., VI. Έργα Γ.Κ.