Το αρχείο Μιχαήλ Γ. Σακελλαρίου αφορά στη ζωή και στη δράση δύο σημαντικών οικογενειών, της οικογένειας Λυκούργου-Λογοθέτη και της οικογένειας Σακελλαρίου, και διαθέτει πλήθος τεκμηρίων για τη θρησκευτική, κοινωνικοπολιτική και πνευματική ζωή στην Ελλάδα των δύο προηγουμένων αιώνων.

Αναλυτικότερα, στο αρχείο του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου (1772-1850) εντοπίζονται έγγραφα, τόσο προεπαναστατικά όσο και της περιόδου του Αγώνα, αλλά και μεταγενέστερα έως το 1850 περίπου: επιστολές, διπλώματα, ψηφίσματα, διοικητικά έγγραφα, καθώς και μία απόπειρα ερμηνείας της Αποκάλυψης του Ιωάννη, έργο με το οποίο ασχολήθηκε ο Λογοθέτης Λυκούργος στα τελευταία χρόνια της ζωής του. Περιλαμβάνεται επίσης ο Κώδικας οικονομικών στοιχείων του Αγώνα των ετών 1823-1833, τεκμήριο από το οποίο μπορεί κανείς να αντλήσει πληροφορίες για θέματα όπως οι στρατιωτικές δαπάνες της περιόδου εκείνης.

Η επόμενη αρχειακή ενότητα απαρτίζεται από αυτόγραφα ποιήματα και έγγραφα του ανιψιού του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου, Γεωργίου Αναγνώστου Κλεάνθη.

Εκτενές και σημαντικό είναι επίσης το αρχειακό υλικό που αφορά στη δράση του γιου του Γεωργίου Λογοθέτη Λυκούργου, Αλέξανδρου Λυκούργου, αλλά και το προσωπικό αρχείο της Ειρήνης Μαργέλου (ή Μαριέλου), ανιψιάς του Αλέξανδρου Λυκούργου, χάρη στην οποία ουσιαστικά διασώθηκε το αρχείο της οικογένειας. Σε αυτό περιλαμβάνεται το ημερολόγιό της και σχέδια βιογραφίας των προγόνων της.

Τέλος στο αρχείο του ακαδημαϊκού και ιστορικού Μιχαήλ Β. Σακελλαρίου εντοπίζονται έγγραφα, επιστολές, χειρόγραφα και ανάτυπα από τις πολυάριθμες δημοσιεύσεις του παραγωγού.

Η Συλλογή Γιάννη Βλαχογιάννη περιέχει έξι καταλόγους και ένα Παράρτημα:
-Κατάλογος Α' (Αρχείον Αγώνος, Αρχείον Καποδιστριακής περιόδου, Αρχείον περιόδου Όθωνος, Αρχείον περιόδου Γεωργίου Α', Ιδιωτικαί Συλλογαί)
-Κατάλογος Β' (Χειρόγραφα ιατρικά, νομικά, λαογραφικά - μουσικά, γλωσσικά - φιλολογικά, καλλιτεχνικά, θρησκευτικά, εμπορικά, γεωγραφικά - ιστορικά, ημερολόγια επαναστάσεως και χειρόγραφα χρόνων Ιερού Αγώνος, Καποδίστρια, Όθωνος και μεταγενέστερα)
-Κατάλογος Γ' (Φάκελοι εγγράφων και υλικού)
-Κατάλογος Δ' (Κυτία με υλικό μελετών)
-Κατάλογος Ε' (Κυτία με βιβλιογραφικά δελτία και σημειώσεις)
-Κατάλογος ΣΤ' ("Αρχεία" Καραϊσκάκη και Οδυσσέως Ανδρούτσου)
-Παράρτημα Συλλογής Βλαχογιάννη (πρώην "Ακατάτακτα Βλαχογιάννη")